【摘 要】
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如今,越来越复杂的应用环境对锂金属电池的安全性提出了更高的要求。电解质需要具有自愈性能,以应对使用过程中锂电极体积变化对电解质造成的损伤。然而,自愈功能的引入常常会影响电池的电化学性能,这也导致目前只有一小部分自愈材料应用于锂电池。开发具备自愈能力的锂金属电池电解质仍然是一个巨大的挑战。环氧树脂具有较高的反应活性,能够较为容易的将官能团引入聚合物中。本文选用环氧树脂为基体,通过合理的结构设计,制备
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如今,越来越复杂的应用环境对锂金属电池的安全性提出了更高的要求。电解质需要具有自愈性能,以应对使用过程中锂电极体积变化对电解质造成的损伤。然而,自愈功能的引入常常会影响电池的电化学性能,这也导致目前只有一小部分自愈材料应用于锂电池。开发具备自愈能力的锂金属电池电解质仍然是一个巨大的挑战。环氧树脂具有较高的反应活性,能够较为容易的将官能团引入聚合物中。本文选用环氧树脂为基体,通过合理的结构设计,制备出了自愈合性能和电化学性能优异的电解质。首先,选用刚性的环氧树脂DGEBA和柔性的环氧树脂PEGDGE为基体,以含有二硫键的2,2’-二氨基二苯二硫醚2-AFD为固化剂,以聚乙二醇PEG200为造孔剂,通过调节造孔剂含量以及聚合物中软硬段的比例,制备了性能优异的环氧树脂基自愈合凝胶态电解质。电解质的电化学稳定窗口达到4.4 V,室温离子电导率可达1.5×10-3S cm-1,室温下2 h即可愈合。其次,引入离子液体BMIM-TFSI,将其和PEGDGE、2-AFD反应,制备了具有双重可逆交联网络的环氧树脂基自愈合固态电解质。电解质的室温离子电导率可达2.34×10-4S cm-1,Li+的运动速度快,迁移活化能低至0.0646 e V,电化学稳定窗口高达4.6 V。电解质的自愈性能优异,在室温下30 min即可愈合,愈合后电化学性能不发生变化。并且,电解质还具有优异的锂枝晶抑制能力,在0.5 m A/cm~2下,使用固态电解质的电池可以稳定循环超过900 h。除此之外,电解质的循环和倍率性能优异。在0.1 C下循环时,LFP/电解质/Li的初始放电比容量为139.5 m Ah g-1,循环100圈后,容量保持率高达92.7%,库伦效率接近100%。在经过大电流密度（0.5 C）充放电后,电池的容量可以恢复到原始容量的93%。
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