【摘 要】
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金属玻璃具有优异的力学、磁学、物理和化学性能，自发现以来，一直是材料科学研究的前沿热点。但人们对于金属玻璃结构以及结构与性能之间关系的认识仍非常有限。稀土基金属玻璃中非晶多形态相变的发现，为金属玻璃结构与性能的研究提供了新的途径。但对于金属玻璃中非晶多形态相变与组元间原子和电子结构的关联仍不清楚。本文以稀土基金属玻璃为研究对象，研究了高压下组元原子和电子结构与非晶多形态相变之间的关联。利用原位高压
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金属玻璃具有优异的力学、磁学、物理和化学性能，自发现以来，一直是材料科学研究的前沿热点。但人们对于金属玻璃结构以及结构与性能之间关系的认识仍非常有限。稀土基金属玻璃中非晶多形态相变的发现，为金属玻璃结构与性能的研究提供了新的途径。但对于金属玻璃中非晶多形态相变与组元间原子和电子结构的关联仍不清楚。本文以稀土基金属玻璃为研究对象，研究了高压下组元原子和电子结构与非晶多形态相变之间的关联。利用原位高压同步辐射X射线衍射技术，研究了Pr60Cu20Al10Ni10和Yb60Ca2.5Zn20Mg17.5金属玻璃在高压下的结构变化。发现两种金属玻璃中都存在由低密度非晶态到高密度非晶态的非晶多形态相变，并伴随着体积的塌缩和压缩率的突变。通过与不含4f电子结构的Zr59.63Cu15.75Al14.62Ni10金属玻璃研究结果对比，证明了Pr基和Yb基金属玻璃中的非晶多形态相变与4f电子密切相关。利用原位高压同步辐射X射线衍射对Ce68Al10Cu20Co2、Ce34La34Al10Cu20Co2和La68Al10Cu20Co2金属玻璃高压下的结构进行了研究，结果表明Ce68Al10Cu20Co2和Ce34La34Al10Cu20Co2金属玻璃都存在明显的非晶多形态相变。且由于La元素的掺杂而引起了相转变压力和体积塌缩量的变化。通过结构因子和双体分布函数的分析，在La68Al10Cu20Co2金属玻璃并未发生非晶多形态相变，证明了稀土基金属玻璃中非晶多形态相变与4f电子的相关性。利用高压原位同步辐射技术研究了Mg65Cu25Tb10金属玻璃高压下的结构变化，其相对体积、结构因子峰位取向和双体分布函数峰形都没发生突变，说明Mg基金属玻璃并未发生非晶多形态转变。进一步的分析发现，压力下金属玻璃中4f电子的非局域化只发生在溶剂原子中，而溶剂原子所包围的溶质原子并不发生变化。由此得出，溶剂原子4f电子态的变化决定了金属玻璃中的非晶多形态相变。利用原位高压同步辐射技术，研究了Fe80P11C9和Ce65.5Al10Cu22.5Co2金属玻璃高压下的结构弛豫，分析了一次加压和重复加压下金属玻璃结构的变化。通过结构因子和双体分布函数的分析，发现Fe80P11C9金属玻璃中并未发生非晶多形态相变，但其平均原子间距和最近邻原子间距由于自由体积的湮灭而逐渐减小，形成更加致密化的金属玻璃，且卸压过程中体积变化存在明显滞后现象。对Ce65.5Al10Cu22.5Co2金属玻璃的研究发现，加压和卸压过程中都存在着明显的非晶多形态转变现象，说明金属玻璃中的非晶多形态相变是一种可逆相变，且由高密度非晶态向低密度非晶态转变时，非晶多形态相变表现出明显的迟滞现象。研究了压力对Pr55Cu17Ni8Al20和La68Al10Cu20Co2金属玻璃结构弛豫和晶化动力学的影响，研究发现，压力促进了金属玻璃的结构弛豫过程，导致了自由体积的湮灭，提高了金属玻璃的晶化激活能和硬度。
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