日益凸显的能源短缺和环境污染问题给人类的生产生活和繁衍生息带来了严重威胁。半导体光催化技术一方面可以分解水制氢和还原CO₂得到CH₄、CH₃OH等产物;另一方面可以降解污染物。因此它在缓解能源短缺和解决环境污染的问题上具有巨大的应用前景。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一种具有可见光响应、合成方法简单、稳定性强的半导体光催化剂。但是通过简单高温煅烧得到的g-C₃N₄的光催化活性很低,如何有效地提高其光催化活性成为了研究的重点。本论文采用实验和第一性原理计算两种手段,围绕g-C₃N₄的等电点、g-C₃N₄基掺杂体系、g-C₃N₄基复合光催化剂和g-C₃N₄对气体小分子反应物的吸附这四个方面进行了深入的研究,具体的研究内容如下:（1）测量g-C₃N₄的zeta电位、等电点和染料吸附活性。分别使用三聚氰胺、硫脲和尿素作为原料煅烧得到了三种g-C₃N₄。这些g-C₃N₄样品表面含有胺基,在水溶液中会发生质子化和去质子化,使得g-C₃N₄表面带上电荷。通过测量不同pH值条件下的zeta电位,得到三种g-C₃N₄样品的等电点分别为5.0、4.4和5.1。它们在中性条件下表面带负电,因此对阳离子染料亚甲基蓝有吸附活性,对阴离子染料甲基橙没有吸附活性。（2）用原位合成法制备具有优异光催化染料降解活性的g-C₃N₄/Ag₂WO₄复合光催化剂。在含AgNO₃的g-C₃N₄悬浮液中滴加Na₂WO₄溶液,能够在g-C₃N₄表面沉积得到β相Ag₂WO₄。在没有g-C₃N₄存在的情况下,得到的Ag₂WO₄为α相。即g-C₃N₄充当了β相Ag₂WO₄成核和生长的载体,并有效阻止β相Ag₂WO₄转化为α相。在150 min内,g-C₃N₄、α相Ag₂WO₄和Ag₂WO₄/g-C₃N₄复合物的甲基橙降解率分别为42%、71%和95%。这是因为Ag₂WO₄/g-C₃N₄复合物比g-C₃N₄具有更强的光吸收和更高的光生载流子的分离效率。直接Z型光催化机理能够同时解释活性自由基的生成和光生电子–空穴对分离效率的增加。（3）用第一性原理计算研究卤素原子（F、Cl、Br和I）掺杂的g-C₃N₄体系。卤素原子的引入使得g-C₃N₄体系的带隙减小、光吸收增强、功函数减小。F参与了价带和HOMO的组成,Cl、Br和I参与了导带和LUMO的组成,这与卤素原子的电负性强弱有关。（4）用第一性原理计算研究CO₂分子在三均三嗪基g-C₃N₄上的吸附。不同吸附构型的吸附能表明CO₂最倾向于吸附在二配位的氮原子处。CO₂的吸附使得g-C₃N₄的平面结构变得扭曲,g-C₃N₄体系的带隙增加,功函数从4.65 eV增加至5.51 eV。（5）用第一性原理计算研究CO₂、O₂、NO和CO分子在均三嗪基g-C₃N₄上的吸附。不同吸附构型的吸附能表明这些气体分子最倾向于吸附在三个均三嗪单元围成的空隙处。这些气体分子的吸附使得g-C₃N₄的平面结构变得扭曲,g-C₃N₄体系的带隙增加,功函数从4.21 eV分别变为5.37 eV、5.01 eV、3.80 eV和5.33 eV。