传统的硅工艺电子器件,随着集成化程度的不断发展已经到了一个瓶颈期。为了适应信息时代的发展,必要寻求可以超越硅材料的电子器件材料是必由之路。自2004年石墨烯被成功制备以来,二维材料引起了人们广泛的关注,诸如六角氮化硼,二硫化钼等等二维材料相继被成功制备。二维材料在极小的尺度下有着出色且独特量子效应,被看成是制备微纳电子器件的优良材料。过渡金属掺杂可以有效地调控二维材料的磁性性质和电子性质,但是过渡金属掺杂对其晶体环境比较敏感,本文采用了第一性原理的方法研究了化学修饰对过渡金属掺杂石墨烯以及二硫化钼的磁性调控,取得以下研究成果:（1）H原子化学修饰对过渡金属掺杂石墨烯的磁性调控:我们分析了Hubbard U值对过渡金属掺杂石墨烯体系的磁性及电子结构的影响。发现过渡金属掺杂石墨烯的电子性质对局域库伦势十分敏感。通过线性响应的方法,我们获得系统在自洽计算下的Hubbard U值,应用DFT+U的方法研究了H原子化学修饰对掺杂系统磁性的影响。我们发现H原子的化学修饰可以有效的调控掺杂系统的磁性,可以使系统的自旋状态从自旋开启到自旋关闭,具有自旋开关的特征。通过交换劈裂以及晶体场劈裂分析了磁性变化的机制,H原子的化学修饰会引起3d过渡金属d态电荷的转移,改变上下自旋通道电荷的分布,从而有效调控系统的磁性特征。（2）H/F原子对过渡金属掺杂单层MoS₂的磁性调控:H/F元素可以有效的调控过渡金属掺杂MoS₂的磁性和电子结构,其中掺杂的过渡金属我们主要考虑的Fe、Co和Mn。我们的研究发现:当过渡金属原子吸附一个H原子时,其磁矩增加1μB;而当吸附了一个F原子时其磁矩会减小1μB。H-Mn-MoS₂、H-Mn-MoS₂、F-Fe-MoS₂和F-Co-MoS₂系统,在费米能级的自旋极化率是100%,电子结构呈现half-metal的特性;而H-Fe-MoS₂系统,在最高占据态的自旋极化率为100%,系统的电子结构呈现spin-selected half semiconductor（ss-HSC）的特性。F-Mn-MoS₂系统的磁矩变为0μB,自旋态从自旋开启到自旋关闭,电子结构呈现无磁性的半导体结构。通过晶体场劈裂和分子成键我们分析了化学吸附作用的机制,我们发现H与TM之间形成反键态,从而使H的1s态及TM的d态具有相同的自旋,体系的磁矩增加,而F与过渡金属之间形成成键态,F的p态与TM的d态将具有相反的自旋,从而导致体系的磁矩降低。