【摘 要】
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金属-有机骨架(MOFs)材料是一类以中心金属或金属簇为节点,有机配体为连接单元,通过配位键作用所形成的新型有机-无机杂化晶体材料。该材料往往具备较大的比表面积、灵活可调的
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金属-有机骨架(MOFs)材料是一类以中心金属或金属簇为节点,有机配体为连接单元,通过配位键作用所形成的新型有机-无机杂化晶体材料。该材料往往具备较大的比表面积、灵活可调的孔道结构以及易修饰等特点,使得其在吸附分离、传感和催化等领域具有非常广阔的前景和研究价值。另外,近年来MOFs材料与其他材料例如碳材料,金属氧化物以及磁性纳米颗粒进行杂化复合方面的研究也日益增加,将两个或多个材料通过一定的方式进行复合,设计合成出能够使各功能组分产生协同效应的高性能复合材料,是当下发展的必然趋势。汽油中的硫化物在燃烧后所产生的硫的氧化物是生态环境的主要污染源之一,寻找低耗有效的深度脱硫方法一直是科研工作者关注的热点问题之一。吸附脱硫技术作为一种新型的低耗环保脱硫技术,具有广阔的发展前景。目前,MOFs材料作为一种新型的吸附剂,在吸附脱除汽油中噻吩硫化物方向也有较多研究。其大比表面积、合适的孔道尺寸和其中的金属配位不饱和吸附位点,使其相较于传统沸石、分子筛而言表现出更加优异的吸附分离性能。基于以上研究背景,围绕提高吸附剂的吸附硫容和稳定性为目的,本课题设计合成出一系列Cu-BTC与羟基化石墨烯杂化的复合材料,并以噻吩作为目标脱除硫化物,通过静态吸附脱硫实验测试复合材料的吸附性能和稳定性能。其中当羟基化石墨烯引入含量为6%时,复合材料的吸附硫容最大,达到了35.6 mg-S/g,是原始Cu-BTC材料的1.48倍。经过5次循环利用后,仍可保证较高的吸附硫容。另外,MOFs材料大多都是粉末晶体,而粉末吸附剂往往存在着吸附结束后吸附剂不易回收的问题。因此,本课题还设计合成出以Fe3O4纳米颗粒为核,外层包裹Cu-BTC晶体的Fe3O4@Cu-BTC壳核结构复合材料,在完成吸附后,可以通过外加磁场的方式实现吸附剂方便快捷的回收。本课题通过调控反应时间,合成出了两种不同Cu-BTC壳层厚度的复合材料,并以噻吩作为目标脱除硫化物,通过静态吸附脱硫实验和外加磁场的方法测试复合材料的吸附性能、稳定性能和实际分离回收性能。实验结果表明,壳核结构复合材料能在保证吸附剂较高硫容和稳定性的前提下,通过外加磁场的方法,实现吸附剂与油品数秒内的分离和回收。
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