水凝胶是一类由聚合物网络和大量水组成的“软”材料,在农业、工业、生物医疗和组织工程等领域有着广泛用途。尤其,智能水凝胶能够感知外界刺激（如光、p H、温度、电场等）并对其做出相应的可逆应激行为,被制备成水凝胶驱动器应用于组织工程、细胞纯化、软体机器人和生物医学等领域。为此,研究人员尝试多种构建策略,如双层结构、图案结构、梯度结构以及各向异性结构等。其中,双层结构策略是最为直接的水凝胶驱动器构建方法。一般通过调控水凝胶两层结构中的交联密度,响应组分含量以及聚合物类型等,诱导双层结构在外界刺激作用下的各向异性溶胀,实现器件的形变和重物负载。然而,水凝胶材料本身的力学行为调控却在实现水凝胶智能器件响应外界刺激时极易被忽略,如何协同调控二者之间的关系仍是一个巨大的挑战。因此,本论文旨在寻找构建智能水凝胶新途径,实现器件力学行为和刺激行为的协同调控。本工作的创新点在于以下几点:（1）首次将聚乙烯醇（PVA）微晶区用于双层水凝胶驱动器的构建。通过双层结构中PVA微晶区的不对称分布,实现水凝胶驱动器的智能驱动以及力学性能的同步调控;（2）基于聚N-异丙基丙烯酰胺（PNIPAm）网络和PVA微晶区的协同作用,构建的PNIPAm/PVA双层水凝胶驱动器表现出多种行为特性,如力学自增强、应变自适应以及灵敏可控的智能驱动。本论文的主要研究内容和结论概括如下:将PVA聚合物链引入壳聚糖的强碱/尿素体系,由此再生制备得到具有良好p H刺激响应行为和理想力学性能的壳聚糖/PVA复合水凝胶驱动器。该水凝胶器件的双层结构由经过冻融处理的壳聚糖/PVA水凝胶层（FHGel）与未经处理的凝胶层（H-Gel）通过环氧氯丙烷的界面化学交联结合而成。实验结果表明,当双层水凝胶驱动器中的壳聚糖/PVA质量比为3:1时,显示较好的p H敏感性。由于微晶区的不对称分布导致了双层之间的溶胀率差异,从而使该驱动器产生与p H、PVA含量和化学交联密度等有关的驱动行为。此外,通过设计双层水凝胶形成二维几何图形,实现可编程的3D形状转换,定制的钳状水凝胶驱动器可以成功捕获和运输货物。此外,在某些条件下,这种驱动行为可以按需删除和重写。借助光引发自由基聚合,将冻融处理的PNIPAm/PVA水凝胶层与未经处理的凝胶层组装融合,并由此制备得到具有双层结构的PNIPAm/PVA双响应半互穿水凝胶驱动器。结果表明,当交联剂为0.5wt%,NIPAm/PVA质量比为5:1时,PNIPAm具有最好热敏感性,由此制备的双层水凝胶驱动器表现出灵敏的温度响应行为。同时,PNIPAm存在Hofmeister效应,该水凝胶驱动器也表现出良好的盐浓度响应特性。因此,该水凝胶驱动器可根据周围温度和盐浓度的变化进行可编程的3D转换和货物运输。更为重要的是,PNIPAm水凝胶在循环载荷作用下表现出自增韧的特性,PVA水凝胶在机械训练作用下出现微晶区的各向异性取向。基于二者在半互穿网络中的协同效应,构建的驱动器在施加重复拉应力时表现出明显而快速的自我强化行为。综上所述,基于PVA微晶区的不对称分布这一策略,将PVA与更多类型的合成或天然聚合物结合,有望能够制备出性能更加优异的人工智能驱动器,并广泛用于软体机器人、机械手臂、夹持器和传感器等领域。