富里酸存在下Eu(Ⅲ)在氧化石墨烯复合材料的吸附行为研究

来源 :中北大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:longeLRTT
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
放射性核素对自然环境的污染,备受世界各国研究学者的关注,但其本身对人体具有极大的危害性,使得相关研究工作的展开受到了一定的限制。铕(Eu(Ⅲ))具有与其它三价放射性元素相同的物理和化学性质,因此可作为放射性吸附目标的安全替代品应用于各种相关放射性核素的实验研究中。同时,自然水体环境中广泛存一种名为腐殖质的有机大分子物质,包括胡敏酸与富里酸,其对于铕在固相介质上的吸附作用有着巨大的影响,吸附环境对吸附作用的影响不可忽略。在本次研究工作中,使用强氧化剂对石墨进行了处理,氧化反应生成氧化石墨烯并将其作为吸附载体使用。将Ca-Mg-Al LDH和羧甲基-β-环糊精分别与氧化石墨烯进行复合处理,制备出了两种不同的氧化石墨烯基复合吸附材料。通过静态批实验法研究了在富里酸存在的情况下,溶液pH值、离子强度、接触时间、温度等因素对Eu(Ⅲ)在氧化石墨烯复合材料上吸附行为的影响,以及在富里酸存在的条件下氧化石墨烯复合材料去除Eu(Ⅲ)行为特征,并且通过X射线光电子能谱测定了氧化石墨烯复合材料吸附Eu(Ⅲ)前后的元素和官能团的变化,对复合材料吸附Eu(Ⅲ)的机理进行了深入的探讨,阐明了复合材料对水中的铕离子的吸附机理。实验结论如下:在温度为303 K时,Ca-Mg-Al LDH/GO对Eu(Ⅲ)的最大吸附量为1.12×10-3mol/g,在温度为298 K时,CM-β-CD/GO对Eu(Ⅲ)的最大吸附量为1.01×10-3 mol/g。环境温度的升高有利于Eu(Ⅲ)在氧化石墨烯复合材料上的吸附,且吸附速率随之而增大。热力学参数表明,吸附剂对Eu(Ⅲ)的吸附行为是一个自发吸热的过程。研究了pH、离子强度对Eu(Ⅲ)吸附行为的影响。结果表明,Eu(Ⅲ)在Ca-Mg-Al LDH/GO、CM-β-CD/GO样品上的吸附受pH值和离子强度影响较大,在pH<7.0时,吸附随pH值的升高而增强,Eu(Ⅲ)在氧化石墨烯复合材料上的吸附以外层络合物和离子交换占主导;且在pH>7.0后基本维持不变,Eu(Ⅲ)在氧化石墨烯复合材料上的吸附以内层络合物占主导。研究了接触时间对Eu(Ⅲ)吸附的影响。在Ca-Mg-Al LDH/GO、CM-β-CD/GO上的吸附达到吸附平衡的时间分别约为2.5 h和20 min,其中Ca-Mg-Al LDH/GO、CM-β-CD/GO能够最快达到吸附平衡,其准二级吸附反应速率常数k2和吸附量qe也最大。在CM-β-CD/GO上吸附平衡时间均较短,约为20 min,说明吸附反应在初始阶段较快,随着时间推移,反应速率基本上保持平衡。以上吸附反应动力学可以被准二级动力学模型所描述。研究了腐殖酸对Eu(Ⅲ)吸附的影响。总体而言富里酸可促进对氧化石墨烯复合材料对Eu(Ⅲ)的吸附,促进程度与环境pH值的大小有明显的关联。在较低pH条件下,富里酸的存在对Eu(Ⅲ)吸附基本上都能起到明显的促进作用;而在较高pH下,对Eu(Ⅲ)在氧化石墨烯复合材料上的吸附促进作用相对有限。两种复合材料经过7次吸附-解吸后,吸附率仍旧保持50%以上,可以多次循环使用。本文通过大量吸附实验验证了所制备的Ca-Mg-Al LDH/GO、CM-β-CD/GO的吸附能力,研究了富里酸(fulvic acid,FA)存在情况下其对Eu(Ⅲ)的吸附行为,以及FA和Eu(Ⅲ)之间的相互作用对于吸附的影响。论文的研究结果对于开发具有高效富集作用的新型复合材料,并将其应用于环境污染物的治理和修复方面具有一定的参考价值与现实指导意义。
其他文献
煤化工生产过程中产生大量的含酚废水,其中苯酚含量最高。苯酚具有一定的毒性和腐蚀性,难被生物降解,因此对废水中苯酚的治理是一项十分艰巨的任务,对人类健康和生态环境保护具有重要意义。非均相催化臭氧氧化技术由于固体催化剂易分离、处理效率高、成本较低、对环境无二次污染等优点而被广泛关注,但是臭氧是一种难溶性气体,导致其在实际废水处理中利用率低、成本高。超重力技术是一项化工过程强化技术,在工业上有广阔的应用
学位
燃料电池是一种将燃料和氧化剂中的化学能直接转化为电能的装置。过氧化氢(H2O2)具有无毒无害、运输方便等优点,可以直接作为燃料电池的燃料在阳极区发生电氧化反应。顺丁烯二酸(C4H4O4)可以发生电还原反应,具有作为燃料电池氧化剂的潜力,且其反应产物(丁二酸,C4H6O4)绿色环保,可作为化工、医药、生物降解塑料等领域重要的中间体。电极材料的特性对H2O2电氧化反应和C4H4O4电还原反应具有重要的
学位
Mn Fe2O4磁性纳米材料由于其优异的物理-化学性质,在吸附、催化、电极材料、生物医疗等领域得到广泛研究和应用。目前制备Mn Fe2O4磁性纳米材料的主流工艺为液相-共沉淀法,该方法存在制备颗粒粒径大、尺寸不均匀,且无法连续化生产的问题,限制了Mn Fe2O4磁性纳米材料的工业化应用。撞击流-旋转填料床(IS-RPB)作为一种超重力反应器,具有卓越的强化液-液微观混合和传质的效率,近年来在纳米粉
学位
利用太阳能通过半导体光催化剂将水转化成清洁、环保的氢能,是解决能源短缺和环境污染的理想途径之一。石墨相氮化碳(g-C3N4),是一种对可见光响应的非金属半导体光催化剂,因前驱体广泛、制备方式简单、独特的光电特性、合适的能带结构等受到广泛的关注。但由于g-C3N4比表面积小、光吸收范围窄、光生电子-空穴易复合等缺陷,极大地阻碍了其太阳能-氢能的转化效率。因此,本研究欲通过形貌调控、构建异质结及助催化
学位
六硝基联苄(HNBB)作为六硝基茋(HNS)合成的重要中间体,其产率将直接影响HNS的产率。本论文研究HNBB合成中主要副产物形成机理,对于改进HNBB合成工艺,降低其生产成本具有重要意义。富集了HNBB合成中的副产物,采用柱色谱法分离获得7种物质,用红外光谱、核磁共振及X-射线单晶衍射对其进行结构表征,确定了物质为2,4-二硝基甲苯(DNT)、、三硝基苯(TNB)、2,4-二硝基氯苯(CDB)、
学位
含硝基苯废水对人体健康和生态环境均有着极大威胁,由于非均相催化臭氧氧化法具有反应速率快、降解效率高、不产生二次污染等特点,金属氧化物负载型ZSM-5催化剂作为催化臭氧氧化法中的高效催化剂,在有机废水处理领域有着广泛的研究。但是在使用负载型ZSM-5催化剂降解含硝基苯废水的过程仍然存在臭氧液相体积传质系数低以及粉末状催化剂难回收利用的问题。基于超重力技术强化传质和微观混合的特点,使用球型载体制备负载
学位
21世纪骨科运动医学关节镜技术发展日新月异。由于髋关节结构复杂,位置深在,操作困难,髋关节镜手术技术发展相对滞后,但随着对股骨髋臼撞击综合征(femoroacetabular impingement, FAI)疾病的不断认识和关节镜手术技术的创新发展,该技术进步突飞猛进,手术量成倍增加。近年,国内髋关节镜领域专家传承老一辈专家打下的坚实基础,积极吸收引进国际髋关节镜先进理念与技术,坚持自我创新与发
期刊
随着科学技术的发展,对含能材料的性能要求越来越高,特别是高能钝感。国内外研究表明,喷雾干燥法具有干燥时间短、良好的传热传质性能以及可以连续化生产的优点,目前被大量应用在食品、医药和化工行业。CL-20是目前最有前景的含能材料,但应用受限于其感度。研究者尝试采用喷雾干燥法进行CL-20制备和改性。但是实验过程中很难建立流场与CL-20性能之间的匹配关系,使得其性能不易控制。因此,采用计算流体力学(C
学位
燃油中的有机硫化合物通常在燃烧过程中转化为硫氧化物,导致各种环境和健康问题,成为全球几十年来一直关注的问题。然而,生产超低硫燃油至今仍是一个具有挑战性的问题。氧化脱硫(ODS)是一种可行的深度脱硫替代方法,而开发新型高效的非均相杂化材料是深度脱硫的关键。本课题将POM固定在碳包裹的硅胶材料上,通过高温煅烧制备了多种负载化POMs杂化材料,并在以H2O2为氧化剂的体系中进行深度催化氧化脱硫,最后探求
学位
<正>近年来,技术的发展和成本的降低,使得在电力系统中具有快速响应能力的电池储能系统显示出巨大的发展潜力,电池储能电站在电网中的应用规模和应用数量不断增加。电池储能应用于电网侧时,可以充分发挥调节能力,实现电网调峰、调频、调压、应急响应和备用电源等功能,同时,不受地理环境等外部条件限制,具有广阔的发展前景。作为高速铁路牵引供电系统的“心脏”,牵引变电所将电能从地方电网引入,通过牵引变压器降至专用电
期刊