【摘 要】
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IGZO为代表的透明金属氧化物半导体（Transparent Metal Oxide Semiconductor,TMOS）因工艺温度低和迁移率高等优点,被广泛应用于透明电子、新型显示及传感等领域。但铟等原料价格贵,且有一定毒性,低成本且环保非铟氧化物半导体材料体系的替代开发十分必要。SnO2因透明、迁移率高、成本低和绿色环保等优点,成为当前TMOS材料研究的新热点。另外,目前薄膜及器件制备多依赖
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IGZO为代表的透明金属氧化物半导体（Transparent Metal Oxide Semiconductor,TMOS）因工艺温度低和迁移率高等优点,被广泛应用于透明电子、新型显示及传感等领域。但铟等原料价格贵,且有一定毒性,低成本且环保非铟氧化物半导体材料体系的替代开发十分必要。SnO2因透明、迁移率高、成本低和绿色环保等优点,成为当前TMOS材料研究的新热点。另外,目前薄膜及器件制备多依赖传统的真空技术,而溶液法因高效和低成本等优势,在消费类电子制备应用中逐渐受到越来越多的关注;因此本研究聚焦于溶液法制备低成本、高性能和绿色环保的透明SnO2基薄膜和器件。常规的纯SnO2薄膜因氧空位浓度高（31.38%）而导致电学性能难调控,本研究使用乙醇配制的前驱体溶液旋涂制备SnO2基薄膜,通过Zr元素掺杂和退火等工艺参数优化抑制SnO2的氧空位。研究表明:（1）Zr元素掺杂可以改善SnO2前驱体溶液在基板表面的浸润,且Zr（NO3）4前驱体比Zr（Ac）4前驱体的杂质残留低;（2）随着Zr元素掺杂含量上升,不仅可以显著抑制SnO2薄膜的结晶,且不会对透光率造成明显下降;（3）退火可以一定程度改善薄膜质量,但退火温度过高（≥400℃）易导致表面粗糙;（4）通过XPS分析发现,Zr元素掺杂可以把纯SnO2薄膜的氧空位浓度降低到11.12%（@15 at.%Zr）。经过对Zr元素掺杂组分和制备工艺等优化,最终获得了非晶、光滑（Rq≤0.31 nm@300℃退火）和高透明（≥93.22%@390 nm）的SnO2:Zr（ZTO）薄膜（@15 at.%Zr）,并探索了ZTO薄膜在薄膜晶体管（Thin film transistor,TFT）应用的可行性。为了改善SnO2基薄膜的低温成膜质量及半导体特性,本研究使用乙二醇甲醚配制的前驱体溶液旋涂制备SnO2基薄膜,并在SnO2基前驱体溶液中通过引入硅酸四乙酯（TEOS）从而获得Si元素掺杂氧化锡（STO）。研究发现:（1）硅酸四乙酯（TEOS）因其加热后分解为放热反应,不仅可以显著降低薄膜成膜的完全转化温度,而且可以减少薄膜内的氧空位;从纯SnO2薄膜的341.74℃和29.78%降低到5 at.%Si掺杂STO薄膜的130.16℃和17.80%;（2）Si元素掺杂可改善SnO2（STO）前驱体溶液在基板表面的铺展,低浓度Si掺杂STO薄膜（≤5 at.%Si）的表面比较致密和光滑（粗糙度Rq≤0.74 nm@300℃退火）;（3）随着Si掺杂浓度的上升（＜15 at.%Si）,STO薄膜结晶程度逐渐提高;薄膜内的浅能级缺陷密度则是先下降再上升;（4）随着退火温度的升高,STO薄膜的光学带隙先下降后上升,但薄膜均为高透明态（＞97%@390 nm）且波动不大（±1%以内）。经过对Si元素掺杂组分（@2.5 at.%Si）和低温制备（≤300℃）工艺等优化,获得了光滑、低缺陷的高质量STO薄膜。最后对溶液法制备STO基电子器件（薄膜晶体管和紫光探测器）的可行性进行了探索。研究发现:（1）退火温度的升高,空气中氧在SnO2中扩散增强,氧空位被补偿,STO-TFT的关态电流(Ioff)降低和阈值电压(Vth)正向漂移;（2）随着Si含量从0 at.%逐渐增大至5 at.%,STO-TFT的Ioff逐渐降低,说明Si掺杂确实可以有效抑制STO薄膜内的氧空位等缺陷;（3）经过材料（@5 at.%Si）和工艺（@350℃退火）优化,STO-TFT器件的迁移率为0.13 cm~2/V·s,关态电流为2.01×10-10 A,开关比为1.04×10~4;（4）基于Si掺杂STO,成功制备了STO/GTO（Ga掺杂SnO2）同质结紫光探测器,其灵敏度(Ilight/Idark)达到88.1,对红光、黄光等光照的灵敏度低于2,有效实现了高灵敏和强抗干扰。
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