铂族双金属纳米材料的制备及其在醇类燃料电池中的应用

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直接醇类燃料电池(DAFC)因其能量转换效率高,工作温度低,清洁环保等优点成为解决未来能源危机的一种理想方案。对于醇类氧化反应,活跃和稳定的阳极催化剂是必要的。铂族贵金属催化剂是催化醇类氧化反应最有效的催化剂,然而昂贵的价格和低抗中毒性限制了其商业应用,探寻一种低成本、高稳定性的铂族催化剂对于直接醇类燃料电池的发展具有重大意义。其中铂族元素与过渡金属合金化、有效控制纳米材料的形貌和尺寸、选择合适的催化剂载体是解决这些问题的有效策略。本论文通过掺杂过渡金属制备了线状和片状形貌的铂族双金属纳米材料,运用多种手段表征了催化剂的形貌,详细研究催化剂的生长机理及其催化醇类氧化的性能,研究内容主要包括以下三部分:(1)采用Br-作为结构导向剂,Brij58作为稳定剂,水热法制备了均匀的Pt-Cu纳米线。运用多种表征手段对Pt-Cu纳米线的结构进行表征,通过追踪不同反应阶段催化剂的形貌,详细研究了Pt-Cu纳米线的生长过程:提出了粒子的定向附着生长机理,此制备方法简单环保,可大规模生产。研究发现Pt-Cu纳米线作为甲醇氧化的催化剂具有较高的活性和稳定性。(2)通过CO调控,溶剂热法制备了表面清洁的Pd-Fe纳米片,运用多种表征手段对Pd-Fe纳米片的结构进行表征,详细研究了Pd-Fe纳米片生长过程,反应初期形成富Pd的线状纳米片,随后纳米片沿富Pd线状纳米片生长,Fe的比例逐渐提高,最后形成波浪状纳米片。Pd-Fe纳米片作为乙二醇和甘油氧化反应的电催化剂具有较强的催化活性、较高的稳定性和抗CO中毒性能。(3)采用溶液法制备了新型的碳材料石墨炔。将片层石墨炔作为载体通过水热法制备了石墨炔负载Pt1Cu1纳米线,研究发现,石墨炔负载Pt1Cu1纳米线表现出较高的抗CO中毒性能。通过溶剂热法制备了石墨炔负载Pd1Fe2纳米片,运用TEM和HRTEM对催化剂形貌和结构进行表征,考察了其电催化乙二醇氧化的性能。
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