【摘 要】
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由于范德瓦尔斯材料单元层之间的范德瓦尔斯结合力较弱,使得人们可以通过机械解离的方式从结晶良好的单晶块体样品得到相应的薄膜样品,并可以利用这种薄层结构单元来设计和构造各种超晶格结构或二维器件。因此这类材料吸引了人们的广泛关注。另一方面,通过对单晶块体进行机械剥离可以得到不易通过其它生长方式,如分子束外延和原子层沉积等技术获得的单晶薄膜材料。因此,通过机械解离范德瓦尔斯单晶块体材料得到单晶薄膜的方式极
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【出 处】
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由于范德瓦尔斯材料单元层之间的范德瓦尔斯结合力较弱,使得人们可以通过机械解离的方式从结晶良好的单晶块体样品得到相应的薄膜样品,并可以利用这种薄层结构单元来设计和构造各种超晶格结构或二维器件。因此这类材料吸引了人们的广泛关注。另一方面,通过对单晶块体进行机械剥离可以得到不易通过其它生长方式,如分子束外延和原子层沉积等技术获得的单晶薄膜材料。因此,通过机械解离范德瓦尔斯单晶块体材料得到单晶薄膜的方式极大扩展了获取薄膜材料的途径和对其性能进行探索研究的范围。本论文主要针对几种铌（Nb）基范德瓦尔斯材料（以Nb Se2和Nb2Si Te4为代表）,详细研究了它们的结构和输运特性;同时采用化学掺杂和栅压调控的方式对它们的载流子进行了调控,进而调控了相应材料的输运特性。论文的主要研究成果如下:1、使用固体离子栅原位调控锂离子注入技术,详细研究了第二类超导体2H-Nb Se2薄膜（超导转变温度Tc约为6.67 K,电荷密度波相变温度约为33 K）,在锂离子连续注入的电子掺杂过程中薄层Nb Se2超导体的载流子输运性质。在离子注入过程中,Nb Se2薄膜中的空穴载流子浓度从7×1014 cm-2连续减小到2×1014cm-2。载流子浓度的调控范围高达70%,比液体离子栅压技术的调控能力大了约5倍。同时,随着电子掺杂,发现电荷密度波转变逐渐被抑制,导电电子的散射类型由电子间散射转变为s-d散射。这可能是由于在锂离子插层过程中Nb的4d电子的占据态发生改变所导致的。对高温段电阻曲线基于电子-声子散射模型进行拟合分析,发现电子-声子耦合强度也逐渐减小。根据这种原位对载流子浓度的调控,我们构建了一个完整的Nb Se2锂离子插层样品的载流子浓度、电声耦合强度和超导转变温度的相图。并且,超导转变温度的变化也可以通过Bardeen-Cooper-Schrieffer理论进行定性解释。我们认为原位的固体锂离子栅压注入技术提供了一种直接探索载流子浓度和超导转变温度之间关系的方法,这对于清晰理解过渡金属硫属化合物中存在的电子相之间的竞争和相转变机制具有很大的帮助。2、三元化合物Nb2Si Te4是范德瓦尔斯半导体材料,具有很好的空气稳定性和较小的层间解离能,这使得它易于从体单晶材料获得薄层,并制备成二维器件来探索其新的物性。基于Nb2Si Te4体单晶和薄层材料,发现了双极载流子输运和显著的面内各向异性等特征。当温度高于55 K时,空穴载流子占主导,其载流子激活能为31.3 me V;当温度低于35 K时,电子型载流子的输运行为显现出来。Nb2Si Te4体单晶在100 K时载流子迁移率为213 cm~2 V-1s-1。对薄层Nb2Si Te4材料研究发现,2.5 K时,a方向的电阻与b方向电阻的比值达到了47.3,这表明面内具有一个显著的各向异性输运行为,这与理论计算的面内两个晶轴方向上的载流子有效质量有显著差异的结果是一致的。Nb2Si Te4这种特有的输运行为,为调控和利用双极载流子性质,以及构建薄膜型逻辑和补偿器件提供了可能性。3、为寻找Nb2Si Te4体系中具有高电子迁移率的材料,尝试使用了Mo原子对Nb2Si Te4母体进行掺杂替代Nb原子,期望通过费米能级的调控得到电子型载流子主导的半导体材料。通过助熔剂法生长得到了Nb2-xMoxSi Te4（x=0.07,0.15）的单晶样品,借助X射线光电子谱分析,发现掺入的Mo原子有效降低了高氧化态Nb5+离子的比例,说明掺入的Mo原子可能替代了Nb原子在层内参与成键。通过电阻测试发现,随着Mo原子含量的增加,其电阻行为由半导体转变为金属。霍尔测试结果表明,相比于Nb2Si Te4母体,掺杂Mo原子的样品的主要载流子类型发生改变,由空穴型变为电子型。同时,载流子浓度也增加了一个数量级,约为1018 cm-3。这说明Mo原子的掺入也提供了额外的自由电子。为了能够进一步精细地调控Nb2Si Te4的费米能级,我们尝试使用了栅压调控的方式对Nb2Si Te4薄膜进行原位锂离子注入,Nb2Si Te4薄膜的电阻随温度的变化发生了半导体行为到金属行为的转变,覆盖了高电子迁移率可能出现的样品掺杂范围。
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