【摘 要】
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具有优异的电子传导、热传导和机械性能的多功能碳材料正在被迅速开发,且已被广泛应用于信息材料与器件领域。多功能碳材料为高能量密度锂硫电池的实际应用提供了解决方案,同时作为电子器件电源,使得锂硫电池有望应用于大型储能设备。然而,锂硫电池作为大型电子器件电源仍然存在挑战,其中包括单质硫的氧化还原动力学缓慢导致硫的利用率低;体积膨胀（80%）严重破坏了正极结构的稳定性;多硫化物扩散引起“穿梭效应”;充放电
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具有优异的电子传导、热传导和机械性能的多功能碳材料正在被迅速开发,且已被广泛应用于信息材料与器件领域。多功能碳材料为高能量密度锂硫电池的实际应用提供了解决方案,同时作为电子器件电源,使得锂硫电池有望应用于大型储能设备。然而,锂硫电池作为大型电子器件电源仍然存在挑战,其中包括单质硫的氧化还原动力学缓慢导致硫的利用率低;体积膨胀（80%）严重破坏了正极结构的稳定性;多硫化物扩散引起“穿梭效应”;充放电过程中热效应尚不明确。针对锂硫电池存在循环性能差、体积膨胀、多硫化物“穿梭效应”和电池热效应等问题,本论文旨在通过绿色环保理念和功能向导合成路径,从“物理限域”和“化学限域”多硫化物两个方向出发,构建异质原子掺杂高比表面积、高导电性的三维多孔碳材料,并引入纳米金属磷化物。探讨异质原子掺杂对材料形貌、结构以及电化学性能的影响,研究金属磷化物在吸附多硫化锂和促进电化学反应的作用,解析电池在充放电过程中多步电化学反应机制和电池热效应,为高能量密度的锂硫电池实际应用和热管理提供理论依据,具体研究如下:（1）通过简便、低成本的煅烧方法成功合成了鸟嘌呤辅助氮掺杂有序介孔碳（NOMCs）作为硫的载体。结合有序介孔物理限制和氮掺杂化学吸附多硫化物,并研究NOMCs/S的微观结构和电化学转化机制。高度有序的介孔结构可以有效限制多硫化物溶解,并增加绝缘硫的导电性,极大提高了硫的利用率。通过多硫化物吸附实验和循环伏安测试表明,氮掺杂为化学吸附多硫化物提供了强结合位点,实现了高电化学活性,从而促进了多硫化物的转化反应。NOMC-2/S正极含硫量为1.2-1.5mg·cm-2,在1 C电流密度下具有460.5 m Ah·g-1的高倍率容量。（2）采用溶液螯合和高温热解法,成功制备了氮、磷共掺杂三维多孔碳封装过渡金属磷化物（PCS900@Fe P、PCS900@Co P和PCS900@Ni2P）,探讨了不同金属磷化物电化学反应机制。所合成的过渡金属磷化物不仅具有纳米尺寸,而且被碳层封装形成具有催化作用的稳定结构和多孔碳纳米片构建的三维网络结构。结合密度泛函理论（DFT）计算和电化学分析表明,多硫化锂与Fe P具有较强的结合能,使得PCS900@Fe P可有效抑制多硫化物“穿梭效应”,增强电化学反应动力学。PCS900@Fe P在1 C电流密度下循环500次具有487.2 m Ah·g-1的高可逆容量,平均容量衰减率为0.046%。即使在高硫(4.0 mg·cm-2)负载下,经300次循环比容量保持在462.5 m Ah·g-1。（3）通过植酸磷化成功制备了氮、磷共掺杂三维多孔碳封装二磷化钌（PCS900@Ru P2-2）。Ru P2纳米颗粒尺寸在10-50 nm之间,被碳层封装形成具有催化作用的稳定结构。通过氮气吸脱附测试表明,PCS900@Ru P2-2/S具有高比表面积和丰富的微/介孔,高孔隙结构为硫的体积膨胀提供有利的缓冲空间。DFT计算和电化学分析表明,PCS900@Ru P2-2/S不仅可有效吸附可溶性多硫化物,抑制了“穿梭效应”,还促进了多硫化物和锂离子之间快速氧化还原反应动力学,提高了活性材料的利用率和电化学性能。PCS900@Ru P2-2/S在1 C电流密度下循环500次后可逆容量保持在511.6 m Ah·g-1,平均容量衰减率为0.047%。即使高硫(4.2 mg·cm-2)负载循环500次,仍保留了386.6 m Ah·g-1高可逆容量。（4）设计并合成了氮、磷共掺杂三维多孔碳纳米片（PCS900）,通过热解温度调控孔隙率和比表面积,构建了高孔隙率、高比表面积和丰富异质原子掺杂的三维网络结构碳材料。PCS900中富含微孔和介孔,不仅为高硫负载提供有利支撑,还可以为多向离子转移提供路径。通过等温量热（TAM）测试表明,小电流充放电时,充电过程放出的热量大于放电过程;大电流充放电时,放电过程放出的热量大于充电过程。DFT计算结合多硫化物吸附测试表明,碳晶格中丰富的氮、磷掺杂有助于增强活性界面与多硫化锂之间的化学吸附,提高电池循环稳定性。PCS900/S电极在1 C电流密度下,电池的初始比容量为737 m Ah·g-1,500次循环平均每次容量衰减率低至0.079%。
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