【摘 要】
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以纳米半导体氧化物为催化剂的多相光催化是一种理想的环境污染治理技术,已成为近年来国际上最为活跃的研究领域之一。TiO2以其无毒、氧化能力强、稳定性好和成本低而最为常
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以纳米半导体氧化物为催化剂的多相光催化是一种理想的环境污染治理技术,已成为近年来国际上最为活跃的研究领域之一。TiO2以其无毒、氧化能力强、稳定性好和成本低而最为常用。利用稀土元素独特的4f电子结构,对TiO2进行掺杂改性是常用的提高TiO2光催化活性和太阳能利用率的方法。纵观目前众多的稀土掺杂TiO2光催化研究,绝大多数的研究重点放在光催化剂的使用性能上,导致重复性研究十分严重,而对其影响机制的研究也是猜想多于证据,对光催化剂性能起决定作用的结构和电子特性研究显得尤为不足。为此,本文围绕稀土掺杂纳米TiO2的结构特性、光学特性、电子特性和理论研究四个方面进行了深入的研究,取得了一批有价值的结论。本研究达到了预期的研究目标,取得了一些具有理论价值和工程价值的创新性研究成果。本文从稀土掺杂纳米TiO2的结构、光学、电子特性和理论模拟四个方面展开研究,获得了以下重要结论:1、在结构特性研究方面,采用XRD、TEM、HRTEM/EDS和XPS对稀土掺杂纳米TiO2进行了表征。实验结果表明,稀土掺杂使TiO2的XRD(101)衍射峰向2θ小角度方向移动并出现宽化现象,导致TiO2发生晶格畸变,并对TiO2晶粒长大有抑制作用。基于XRD与HRTEM分析和理论模型的结构优化结果认为,稀土掺杂离子在TiO2基体中存在如下两种形式:取代Ti4+离子进入TiO2晶格之中和以氧化物形式局部集聚在TiO2晶格内。2、在光学特性研究方面,采用UV-vis DRS和FS对稀土掺杂纳米TiO2进行了表征。实验结果表明,除Ce外,其余稀土元素掺杂TiO2(La、Pr、Nd、Sm和Eu)的UV-vis DRS吸收边发生蓝移;而Ce掺杂导致吸收边发生红移,并且存在一个最佳掺杂量(1.5 at.%);对光学吸收特性的理论计算结果与测试
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