氧化石墨烯基磁性复合材料对水中典型污染物的吸附研究

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本文采用共沉淀法制备了磁性氧化石墨烯(MGO),用以吸附水中的亚甲基蓝(MB);制备了锆(IV)改性磁性壳聚糖氧化石墨烯(Zr-MCGO)用以吸附水中的茜素红(AR)和F-;制备了铁(III))改性磁性壳聚糖氧化石墨烯(Fe-MCGO)用以吸附水中的磺基水杨酸(SSA)。分别采用红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、扫描电镜(SEM)、比表面积测定(BET)、磁滞回线(VSM)和X射线光电子能谱(XPS)等对改性前后材料进行了表征。本文还通过静态吸附实验、等温线、动力学、热力学分析、解吸再生研究和改性前后吸附剂的XPS分析来进一步解释吸附机理。MGO对MB的吸附研究结果表明:吸附能力在溶液初始pH值为9时最佳;无机盐离子的存在不利于对MB的吸附。等温线模型Koble-Corrigan可以很好地描述该吸附过程;313 K时的最大吸附量可达62.7 mg/g;用Elovich动力学模型可以描述对MB的吸附过程;该吸附过程是自发、吸热和熵增的。并且可以通过吸附MB后二次吸附用以去除阴离子染料刚果红。pH=3的HCl溶液对MGO吸附MB的解吸再生能力相对较好。Zr-MCGO对AR和F-的吸附研究结果表明:pH值的增加不利于吸附;温度对AR和F-的吸附有正影响;离子强度对AR的吸附影响不大,但不利于F-的吸附。等温线Freundlich模型可用于描述Zr-MCGO吸附AR的过程,Temkin、Redlich-Peterson和Koble-Corrigan模型可用于描述Zr-MCGO吸附F的过程;两种吸附质的吸附过程都可以用Elovich方程来描述;该吸附过程是一个自发、熵增的吸热过程。对AR和F-的解吸再生效果最好分别是0.01 mol/L NaOH和0.01 mol/L NaHCO3溶液。且该吸附剂对AR具有优先选择性。Fe-MCGO对SSA的静态吸附研究结果是:pH值在酸性条件下吸附效果比较好;盐离子的存在对该吸附过程有负影响;温度的升高不利于吸附反应的进行。等温线符合Langmuir、Redlich-Peterson和Koble-Corrigan模型,293 K时最大吸附量为135 mg/g;准二级动力学模型能较好地描述该吸附过程;该吸附过程是一个自发、放热、熵增的吸附过程。0.01 mol/L NaOH溶液对Fe-MCGO吸附SSA的解吸再生能力较好,并且可达到多次循环利用。研究结果表明吸附作用主要是由于静电引力,且对具有芳香环的MB、AR和SSA有π–π相互作用,用Zr(IV)改性后对AR和F-有络合作用,还存在氢键和范德华力等。本课题的研究对磁性石墨烯材料的应用提供了依据。
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