【摘 要】
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近年来,能源的浪费和污染物的大量排放使我国的环境问题越来越严重。尤其是水体中染料和药物等污染物的过度排放,已经严重影响了当前我国的水质条件,并且对水生生物以及人类生活造成了严重的威胁。目前,吸附法由于操作简便、去除率高等优点逐渐成为水处理最常用的方法之一,吸附剂的选择和合成成为吸附领域的研究重点。金属-有机骨架材料(MOFs)是一类由金属中心和有机配体配位而成的多孔材料,高的比表面积、特殊的孔结构
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近年来,能源的浪费和污染物的大量排放使我国的环境问题越来越严重。尤其是水体中染料和药物等污染物的过度排放,已经严重影响了当前我国的水质条件,并且对水生生物以及人类生活造成了严重的威胁。目前,吸附法由于操作简便、去除率高等优点逐渐成为水处理最常用的方法之一,吸附剂的选择和合成成为吸附领域的研究重点。金属-有机骨架材料(MOFs)是一类由金属中心和有机配体配位而成的多孔材料,高的比表面积、特殊的孔结构以及可调控的活性位点使得MOF材料逐渐成为去除水中污染物的理想吸附剂。本文制备了多种MOF材料并对其进行了较充分的表征,研究了材料对水中重金属、有机污染物的吸附去除,评价了吸附剂的吸附效果。本论文的研究内容有:(1)利用较短配体(反丁烯二酸)构建锆基MOF材料(MOF-801)引入高密度μ-OH位点,用于去除水中的重金属Cr(Ⅵ)。为了验证μ-OH位点在吸附过程中发挥的重要作用,我们选择两种和MOF-801相同拓扑结构但μ-OH数量较少的MOF材料(UiO-66、UiO-1,4-NDC)进行对比,发现MOF-801的吸附能力明显高于长配体构建的MOF材料;此外,进一步的红外和理论计算也表明,Cr(Ⅵ)主要通过和MOF材料中的μ-OH位点间的氢键作用进行吸附,本工作为之后研究水中Cr(Ⅵ)的去除提供了新的实验思路。(2)通过共价改性的方法,在MIL-101-NH2表面引入强酸性-SO3H基团,改变其表面电荷性质。由于不同的静电作用,合成的MIL-101-N-SO3H对染料、药物等离子型有机污染物的吸附性能与初始的MIL-101-NH2存在显著差异。同时,MIL-101-N-SO3H-B可以很好地作为亚甲基蓝MB的吸附剂,吸附可在5 min内达到平衡,最高吸附容量达443.3 mg g-1。此工作为之后的离子型吸附剂开发提供了一个简单的改性策略。(3)成功制备了一种纳米级颗粒并且表面富含羧基的MOF材料(UiO-66-(COOH)2),该吸附剂对水中罗丹明B(Rh B)染料表现出超高的吸附能力(2200 mg g-1),优于其他MOFs和大多数其他类型的吸附剂。同时,利用简单的模拟色谱柱实验验证了UiO-66-(COOH)2对高浓度Rh B的吸附效果。吸附机理表明,该MOF材料表面吸附和静电作用都有助于Rh B的高吸附。此工作表明UiO-66-(COOH)2可作为水中Rh B良好的吸附剂,同时证明了表面吸附在吸附方法中的有效性。
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