【摘 要】
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锝（Technetium,缩写Tc）是第一种用人工方法制得的元素,目前已发现的锝同位素约有30种,其中最常见的是99Tc及其同质异能素99mTc。99Tc是一种长寿命（半衰期2.1×105年）的纯β放射性核素,主要来源于核反应堆中235U热中子裂变,有较高的裂变产额（6.13%）,核试验、核燃料循环以及放射性药物99mTc的使用也会产生大量的99Tc。99Tc是环境放射性安全评估中重点关注的以阴离
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锝（Technetium,缩写Tc）是第一种用人工方法制得的元素,目前已发现的锝同位素约有30种,其中最常见的是99Tc及其同质异能素99mTc。99Tc是一种长寿命（半衰期2.1×105年）的纯β放射性核素,主要来源于核反应堆中235U热中子裂变,有较高的裂变产额（6.13%）,核试验、核燃料循环以及放射性药物99mTc的使用也会产生大量的99Tc。99Tc是环境放射性安全评估中重点关注的以阴离子形式存在的三个长寿命放射性核素之一（99Tc,129I,79Se）。99mTc由99Mo衰变产生,是单光子发射计算机断层成像术（SPECT）中最常用的核素,是进行疾病早期诊断和新药研发的理想工具。Tc有多种价态（-1价到+7价）,具有复杂的氧化还原性和丰富的配位化学性质,其最稳定的价态是+7价,任何其他价态在有氧环境中都会氧化成+7价。Tc（Ⅶ）在水溶液中基本只以TcO4-阴离子的形式存在。TcO4-尺寸大,电荷密度低,结构较为对称,极难与其他物质配位,给放射性废液中99Tc的处理和99mTc显影剂的使用都造成了十分不利的影响,因此开发对TcO4-有较强结合力的材料十分有必要。本研究主要围绕TcO4-高效结合材料的合成与不同应用需求展开,研究背景和研究思路如下:1、TcO4-难以与其他物质发生配位并且有较高的溶解度,因此很难被环境中的物质阻滞,有较高的环境迁移性和扩散性,并且TcO4-丰富的氧化还原性质会对乏燃料后处理流程中铀和钚的调价产生不利影响,放射性废物玻璃固化中,Tc（Ⅶ）的固相形式Tc207是一种极易挥发的物质,固化效果差。因此十分有必要对放射性废液中的TcO4-进行分离和固化。沉淀法作为一种简易有效的分离方法被广泛用于污水处理中,但因为沉淀剂本身的水溶性和TcO4-去除效果存在一定矛盾,故而关于沉淀法去除TcO4-的研究非常少。本工作利用简单的席夫碱反应合成了一系列多齿胍基苯小分子（PBGs-Cl）,通过调节胍基和苯环的数量来控制材料的亲疏水性和电荷密度,以适配TcO4-高效结晶分离的需求。一系列表征和实验结果显示,该系列材料能快速与TcO4-产生结晶型沉淀物,其中BBIG-Cl材料对ReO4-（TcO4-的模拟物）的去除容量高达1279mg·g-1,去除过程能在2min内达到平衡,且能在较广pH范围（1-11）下保持良好的去除效果,在Cl-过量存在的环境下仍能选择性去除ReO4-,有较好的β辐照稳定性和热稳定性,并且可以循环使用。此外,本工作通过挥发法得到了 PBGs-TcO4的单晶结构,揭示了该材料沉淀TcO4-的反应机理。2、Na99mTcO4淋洗液是制备SPECT显影剂的原料,而99mTcO4-极差的配位性质使得制备锝显影剂之前必须先将其还原成低价态,而此过程所使用的还原剂氯化亚锡具有一定的毒性,且还原会产生目标价态以外的副产物,造成药物浪费和标记率降低,同时,还原步骤增加了医护人员受99mTc的辐照时长。基于现有99mTc标记方法的不足和对TcO4-配位化学的研究基础,本工作从对TcO4-具有优异吸附性能的一系列金属有机框架（MOF）材料中筛选出了对极低浓度99mTc（Ⅶ）标记效果最佳的材料SCU-103,采用反向微乳液法控制其生长尺寸,得到了粒径为200nm左右的纳米级NSCU-103,PXRD图谱显示其结构与SCU-103基本相同,体外标记实验表明其标记率高达93%,且标记过程能在5 min内达平衡,明显优于纳米化前的材料。SPECT影像和生物分布实验结果显示99mTcO4-标记的NSCU-103与游离态99mTcO4-在体内的代谢和分布略有不同,但差异性较小,说明该标记物中的部分99mTcO4-在体内脱附,后续工作将对NSCU-103的结合能力进行优化。
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