【摘 要】
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氢气,作为一种清洁无污染的能源正逐步在能源领域中受到越来越多的关注。电解水制氢,被视为一种可以持续大量生产高纯度氢气的清洁制氢技术,同时,也可作为一种途径来解决风能、太阳能等间歇性能源的储能问题。在电解水装置中,位于阴阳极上的催化材料可有效降低能耗,提高生产效率,但目前活性最高的贵金属类催化剂价格昂贵,不适用于规模化的开发应用,因此,探寻可适用于电解水反应的廉价、稳定、高效的催化材料对于电解水技术
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氢气,作为一种清洁无污染的能源正逐步在能源领域中受到越来越多的关注。电解水制氢,被视为一种可以持续大量生产高纯度氢气的清洁制氢技术,同时,也可作为一种途径来解决风能、太阳能等间歇性能源的储能问题。在电解水装置中,位于阴阳极上的催化材料可有效降低能耗,提高生产效率,但目前活性最高的贵金属类催化剂价格昂贵,不适用于规模化的开发应用,因此,探寻可适用于电解水反应的廉价、稳定、高效的催化材料对于电解水技术的发展以及氢能的推广具有十分重要的意义。过渡金属磷化物、硫化物、氧化物等因其独特的电子结构以及可调节的形貌等原因,在电解水反应中表现出了一定的潜力,但由于析氢及析氧反应活性位点的不同,导致各类化合物对于阴阳极反应的催化效力不同。因此,本文以两相复合材料为思路,通过构建磷化物-氧化物异质结构,利用其协同作用,并调控合成形貌,制备出高效的全解水催化剂。1.采用水热的过程在泡沫镍表面构建了花形P-NiO骨架,并在其表面进一步覆盖CoP超薄多孔纳米片,以过氧化氢蚀刻纳米片使其形成多孔结构,极大增加了活性表面积。同时,还探讨了磷化温度对于材料合成的影响,在350℃下获得了性能最佳的复合材料。该催化剂在碱性电解质中表现出极高的催化活性,析氢反应达到10 m A cm-2电流密度时所需过电位仅为52 m V,在过电位150 m V时其转换频率能达到1.58 s-1,析氧反应达到100 m A cm-2电流密度时所需过电位仅为270 m V,并且在全解水体系下仅需1.6 V即可达到100 m A cm-2电流密度。2.采用分步组装的方法,将富含氧空位的δ-Mn O2与Fe CoP耦合,利用两相之间的协同作用,加速反应过程中电荷传递过程,提高导电率,并通过调变Mn O2生长时间来获得性能最佳的Fe CoP@Mn O2/NF,在催化HER时仅需76 m V过电位即可达到10 m A cm-2电流密度,施加220 m V过电位即可达到OER 100 m A cm-2电流密度,在全解水测试时,1.8 V电压下可达到贵金属催化剂4.1倍的电流密度,并且在长时间的稳定性测试中没有出现明显的衰减。在本工作中制备了两种高效复合催化剂,揭示了磷氧化物协同效能,为以后高性能电解水催化剂的设计提供新的思路。
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