【摘 要】
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染料是一种合成有机化合物,广泛应用于纺织、皮革、塑料、食品、制药和油漆制造等行业。大量未经严格处理的染料废水排入到周围环境中,不仅对周围水体污染造成严重污染,而且由于淋滤和渗透作用,会对地下水系统和地表水造成二次污染,给生态环境和人类健康带来潜在危害。其中,偶氮染料是使用最广泛的染料,占总染料的60%以上。含偶氮染料废水具有色度高、难降解、对环境危害大等特点。此外,传统的水处理工艺已难以满足日益严
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染料是一种合成有机化合物,广泛应用于纺织、皮革、塑料、食品、制药和油漆制造等行业。大量未经严格处理的染料废水排入到周围环境中,不仅对周围水体污染造成严重污染,而且由于淋滤和渗透作用,会对地下水系统和地表水造成二次污染,给生态环境和人类健康带来潜在危害。其中,偶氮染料是使用最广泛的染料,占总染料的60%以上。含偶氮染料废水具有色度高、难降解、对环境危害大等特点。此外,传统的水处理工艺已难以满足日益严格的工业废水排放要求。因此,开发高效的偶氮染料降解工艺成为行业的迫切需求。近年来,基于硫酸根自由基的高级氧化技术(SR-AOP)因其氧化能力强和适用性广已成为研究热点。其中,生物炭由于其低成本、环境友好及丰富的表面官能团等优点备受环境工作者和研究人员的广泛关注。然而,原始碳材料由于其惰性碳网结构,催化性能并不理想,通常需要对其改性。目前,碳材料的改性大多涉及化学掺杂剂,不仅浪费资源,也存在二次污染可能性。酵母是一类绿色环保、价格低廉及富含各种杂元素的常见微生物。因此,本文以酵母细胞为模板,在未添加任何额外掺杂剂的情况下,通过一步热解法成功合成了N、P、S掺杂的多孔碳微球和锰氧化物(Mn Ox)负载的N、P、S掺杂碳微球。在此基础上,构建合成材料/过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)催化反应体系,用于氧化降解典型偶氮染料酸性橙G(OG)研究。主要研究内容和结果如下:(1)本文以酵母细胞为模板,通过一步热解法制备了多元素掺杂多孔碳微球(MHPCS),研究了热解温度对催化剂形貌、结构和催化性能的影响。能谱仪(Energy Dispersive Spectrometer,EDS)和X射线光电子能谱仪(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)表征结果说明N、P、S元素成功掺杂到催化剂MHPCS800(在800℃下热解)碳结构中。催化降解实验结果表明MHPCS800具有最佳催化性能,反应30 min后可实现100%的酸性橙G(OG)的去除。猝灭实验和电子自旋共振(Electron spin resonance,ESR)表明非自由基活性物质即表面活性络合物为反应活性物质。电化学表征和傅里叶红外光谱(Fourier Transform Infrared Spectrometer,FTIR)进一步证实了表面活性络合物的存在。通过解析材料结构与催化性能的构效关系,发现碳微球材料缺陷程度(ID/IG)为反应主要活性位点(R2=0.94)。机理研究进一步表明这些表面缺陷位点更容易吸附PMS,产生表面活性络合物,进而从OG中直接提取电子降解污染物而不产生自由基。同时,环境常见阴离子对MHPCS800催化活性几乎没有影响。此外,循环实验表明三次循环后的多元素掺杂碳微球可通过简单的热再生(350℃,2h)恢复催化活性。(2)本文以四水乙酸锰为锰的来源,采用一步热解法原位合成了Mn Ox负载的N、P、S掺杂碳微球(Mn Ox@NPSC)。表征结果显示,N、P、S元素成功掺杂到催化剂里面且Mn元素以混合价态的锰氧化物形式负载在碳微球的表面。催化降解实验结果表明,Mn Ox@NPSC800(在800℃下热解)在投加量为0.6g/L,PMS浓度为0.6 g/L时,反应30 min可以完全降解OG,其催化效果优于在600和700℃获得的催化剂。ESR和猝灭实验结果表明Mn Ox@NPSC800/PMS体系中同时存在自由基(O2·-)和非自由基(1O2)氧化途径。这与MHPCS800/PMS体系有很大的不同,说明负载的Mn Ox可以调控体系污染物氧化途径。通过反应前后XPS分析和解析Mn Ox@NPSC缺陷程度(ID/IG)与反应速率(ln kobs)之间的构效关系发现,Mn Ox、石墨N、吡咯N、噻吩硫和结构缺陷都可以作为活性位点。最后,循环实验表明负载的Mn Ox可以提高Mn Ox@NPSC800循环使用性能和稳定性,五次循环使用后降解效率依然达到98.3%。
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