等离子体辅助原子层沉积制备钯基催化剂及其在CO氧化与CO2还原中的研究

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负载型Pd催化剂是一种重要的贵金属材料,因其在CO氧化和CO2还原中的高催化性能,使得负载型Pd催化剂成为近年来研究的热点。然而,由于Pd是一种稀有的贵金属,制备成本高昂。因此,在传统制备方法的基础上,寻找一种更有效、更稳定的制备方法来生产高活性Pd催化材料是非常重要的。本文使用等离子体辅助原子层沉积法作为一种绿色、高效且安全的方法为Pd催化材料的制备提供了新思路,并研究了Pd基催化剂对CO氧化和CO2还原性能的影响。(1)本文以六氟乙酰丙酮钯为前驱体,多孔材料(20%γ-Al2O3、30%分子筛、50%硅酸铝,标记为ASM)为载体,采用等离子体辅助原子层沉积的方式制备出不同负载量的Pd/ASM催化剂。并对催化剂进行了XRD、XPS、BET和TEM等表征。考察了不同负载量的Pd催化剂对催化CO氧化性能的影响,当Pd的负载量为2 wt%时,催化效果最佳,CO在140℃能够完全转化;(2)本文以γ-Al2O3为载体,以六氟乙酰丙酮钯和硝酸铁为金属前驱体,采用化学浸渍法和等离子体辅助原子层沉积的方式制备Pd/γ-Al2O3、Fe2O3/γ-Al2O3和Pd-Fe2O3/γ-Al2O3催化剂。对比等离子体、等离子体+γ-Al2O3、Pd/γ-Al2O3、Fe2O3/γ-Al2O3和Pd-Fe2O3/γ-Al2O3催化剂对CO2加氢还原性能的影响,研究结果发现Pd-Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的催化效果最好,二氧化碳的转化率为16.3%。通过考察放电功率、氢气与二氧化碳的摩尔比对二氧化碳催化加氢反应的催化性能影响,得出优化的实验条件:H2/CO2比例为4,放电功率为19.6W时,此条件下的二氧化碳转化率为16.3%,甲醇选择性为26.5%。
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