为了解决全球气候变暖等环境问题,CO2捕集技术受到越来越多的关注。CO2的膜分离技术具有可再生性、可连续运行、低能耗等环境和经济优势,成为CO2捕集技术中最有潜力的方向之一。金属-有机骨架材料（Mental-Organic Frameworks—MOFs）具有结构多样性、高孔隙率、可调孔径等优点。而金属-有机骨架复合膜材料将MOFs与其他材料（比如离子液体、氧化石墨烯或聚合物）复合,发挥每种材料的优势,弥补金属-有机骨架材料的缺陷。其中,由2D MOFs纳米片与氧化石墨烯（GO）纳米片构建的超薄MOF复合膜,由于纳米级厚度以及与基底垂直的孔径,往往具有较高渗透性;而MOF基混合基质膜（MMMs）由于易放大,操作简单等特点也得到了广泛研究。然而,构建超薄MOF膜的超薄MOF纳米片较难剥离、膜质地较脆,难以制备连续无缺陷的MOF膜;MOF混合基质膜面临着气体渗透率低,聚合物改性条件复杂等问题。因此,为了探索并优化MOFs复合膜的CO2分离性能,此论文通过将MOFs分别与GO以及聚合物Pebax-2533复合,制备了MOF/GO以及MOF/Pebax-2533复合膜。通过对复合膜材料合成过程以及膜制备过程的调控,改变MOF复合膜的CO2分离性能。具体从三个方面阐述,内容如下:（1）通过低速球磨以及超声剥离两种“自上而下”法剥离,首次获得了单层Zr-BTB纳米片（～1 nm）。通过真空过滤,GO和MOF纳米片沉积于多孔基底上。改变纳米片沉积量,以改变其纵向堆叠,即膜厚（130 nm～320 nm）;改变制备温度,“热诱导”下重新排列纳米片横向堆叠方式。结果,在相同膜厚度（130 nm）下,热诱导膜的H2/CO2选择性可提高两倍,而H2渗透性几乎保持7.0×10-7 mol m-2s-1pa-1。（2）通过绿色合成法以及两种不同的MOF材料干燥法:高温烘干以及冷冻干燥法得到了2D Ni-MOF。超声处理后得到不同形貌的Ni-MOF纳米片。相较于高温烘干的纳米片,冷冻干燥得到的纳米片更薄（3～4 nm）,纵横比更大（～500）。在GO辅助下两种纳米片用于超薄MOF复合膜的制备。冷冻干燥法得到的超薄膜,虽H2渗透性略有下降,但H2/CO2选择性从15.0增加到了20.8,超过了“Robeson上限”。（3）通过“共混法”将改性后的MIL-101（Cr）-NH2掺杂到聚合物Pebax-2533中,得到不同MOF含量的MMMs。将改性前后的MMMs应用于CO2/N2、CO2/CH4和CH4/N2分离中。结果与未改性前相比,提高了MMMs的CO2通量、CO2/N2选择性,CO2/CH4选择性基本不变;CH4/N2分离中,提高了选择性和CH4渗透性。且混合基质膜在长达120 h的长期气体分离过程中,分离性能稳定,运行稳定性良好。