本文由MgH2的两种已知晶体结构(金红石结构和萤石结构)建立了晶胞模型,并采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了用过渡金属原子(Sc、Ti、Y),稀土元素原子(La、Ce)以及Mg的同族元素(IIA族)原子(Ca、Sr、Ba)以不同比例替换镁的氢化物MgH2中的Mg原子时,各体系的能量、晶体结构和电子结构。研究结果表明,过渡金属原子和稀土元素原子替换Mg原子比例达到20 at.％,IIA族元素原子替换Mg原子比例达到40 at.%时,各体系结构均呈现由金红石结构向萤石结构转变的趋势。当分别用Ti、La、Ce、Sr和Ba原子替换Mg原子时,在到达一定的替换比例之前,MgH2的稳定性一直会持续下降。其中 Ba原子的作用最为明显, Mg0.5Ba0.5H2的形成焓比纯MgH2的形成焓高出0.33 eV/H2,表明Ba原子替换将大大降低MgH2的稳定性。替换Mg原子使MgH2的晶胞变大,Mg原子和H原子之间的距离被拉长。进一步的电子结构分析则表明替代原子与 H原子之间的相互作用使Mg-H键和Mg-Mg键弱化,从而降低了体系的稳定性。这些研究提供了通过合金化对 MgH2进行改性的新思路,对提高镁基储氢合金的性能,研制在较低温度下能满足储氢需要的镁基储氢合金具有重要的意义。　　本文还对 Mg-Ce体系三种立方结构金属间化合物的弹性性质和电子结构进行了基于密度泛函理论的第一性原理研究。计算结果表明,CeMg、CeMg2和CeMg3均满足立方晶系力学稳定性要求,CeMg3与 CeMg为脆性材料,而 CeMg2为延性材料。杨氏模量方向依赖性的计算结果表明,CeMg具有很明显的弹性各向异性,而CeMg2的体模量、剪切模量以及杨氏模量尽管最低,但其显示出良好的各向同性性能。晶体轨道哈密顿布居数(COHP)与电荷密度分布揭示了Ce-Mg合金体系弹性性质的变化与体系中化学成键差异密切相关。该研究工作对镁基功能材料的实际应用具有较重要的指导意义。