基于金属有机骨架HKUST-1和凹凸棒土的杂化材料的研制

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金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs),是一种利用金属离子与有机配体间的金属-配体络合作用组装形成的超分子多孔网络结构材料。MOF作为一种新型多功能分子基材料,因其具有结构上的有序性、有机无机杂化性、特殊的光电磁性、可裁剪性、微孔性、及在工业上的潜在运用性而备受关注。如在吸附分离、选择性催化、气体储存、生物传导材料、磁性材料、光电材料和芯片等新材料开发中显示了诱人的应用前景。  凹凸棒土是一种具有层链状过渡结构的以含水富镁铝硅酸盐为主的粘土矿土。实际应用中由于其独特的结构和诸多优异的性能,被誉为“千土之王”,其产品不仅在化工、能源、机械、轻工、汽车、建材、冶金等传统产业中广泛应用,而且已进入到以生物、信息、航空航天、新材料和新能源为代表的高新技术产业。  在实际应用过程中,大部分MOF材料的水热稳定性较差,这制约了其性能工业应用的发展。凹凸棒土作为一种性能优良的天然矿物材料,有着巨大的应用潜力。本文基于MOF材料和凹凸棒土,针对MOF材料稳定性差的缺点,将两者杂化,旨在提高MOF材料的稳定性,研究杂化材料的催化性能以及探索杂化机理。  实验中选取MOF材料中比较典型的HKUST-1,论文研究首先将HKUST-1与凹凸棒土进行杂化,在合成HKUST-1的过程中添加一定量凹凸棒土,考察了杂化材料的结构,证明HKUST-1与凹凸棒土之间存在着一定的化学键;实验还考察了杂化材料相对于HKUST-1的水热稳定性,证实其水热稳定性有所提高;不仅如此,我们还利用杂化材料的颗粒粒径减小的优势,将其作为催化剂应用于甲醇分解氧化苯乙烯的催化开环反应,相对于HKUST-1材料的性能有着更好的效果。  为了进一步研究如何更好的提升杂化材料的稳定性,提升杂化材料的催化性能以及深入探索杂化材料的杂化机理,我们在前期的杂化实验研究基础上,将凹凸棒土进行嫁接羧基的有机改性,再将改性后的凹凸棒土与HKUST-1进行杂化,证实了该杂化材料的杂化机理,同时我们亦将该材料在水热稳定性、甲醇分解氧化苯乙烯的催化开环反应方面与HKUST-1进行对比,实验结果显示,杂化材料的效果要不仅明显优于HKUST-1,还优于HKUST-1/凹凸棒土的杂化材料。  
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