气液两相放电激活过硫酸盐降解苯研究

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挥发性有机物(VOCs)会对人类健康和生态环境产生不利影响。常用的末端治理技术包括催化燃烧、光催化、生物法和等离子体技术。低温等离子体技术具备适用性广、工艺可以快速启动和关闭,处理效率高以及对预处理工艺的要求低等优点。然而,单独气相放电产生的等离子体在处理污染物时会出现降解率低或产生一些有毒副产物等问题。本文提出一种液膜介质阻挡放电(DBD)反应器来降解VOCs,用于解决上述问题。以苯为模拟目标污染物,研究发现:与其他DBD反应器相比,液膜介质阻挡气液两相放电反应器可以在气相和液相中同时产生活性物质,气体污染物不仅可以与气相中的活性物质反应,反应过程中产生的易溶于水的副产物可以进一步在液相中氧化分解生成CO2和H2O,提高苯的降解率。此外,在液相中添加过硫酸盐(PS)氧化剂形成液膜DBD/PS复合系统,可以进一步提高苯的降解率。本文的主要研究内容及结果:(1)液膜DBD反应器降解苯时,适当地增加放电电压、电源频率,降低气体流量和苯浓度可以提高苯的降解率,苯的能量效率随电压、频率和苯的浓度的增加而降低,随着气体流量的增加先升高后降低。溶液的循环流量对苯的降解影响很小,溶液过酸或过碱都不会增加苯的降解率;随着电导率的增加,苯的降解率先增加后降低,能量效率与降解率的变化规律相同。(2)液膜DBD反应器产生活性物质的过程中,H2O2、O3和硝酸根离子的浓度随脉冲电压、频率和水循环流量的增加而增加。空气流量对活性物质的产生有不同的影响。当空气流量为0.4 L/min时,产生的活性物质浓度更高。此外,pH和电导率的增加会导致H2O2和O3浓度的降低,而硝酸根离子会随着溶液pH和电导率增大而增加。(3)液膜DBD/PS系统降解苯时,其降解率要高于液膜DBD系统,施加的电压和频率越高降解效率提高的越多。过硫酸盐浓度增加,苯的降解率先升高后基本保持不变。降低气体流量和苯的浓度可以提高苯的降解率。溶液的循环流量会提高苯的降解率,酸性或碱性条件对苯的降解具有负面影响。(4)液膜DBD/PS系统较液膜DBD系统,溶液中臭氧的浓度显著增加,过氧化氢的浓度在减小。EPR光谱用于鉴定DBD/PS系统产生的自由基,证明了液膜DBD/PS系统能产生SO4-·和·OH。乙醇和叔丁醇用作自由基清除剂,证明·OH和SO4-·均参与DBD/PS氧化过程,NaN3作为有效清除1O2的清除剂,1O2对苯的降解具有促进作用或者也参与苯的降解。NO3-作为eaq清除剂,向溶液中添加NO3-对苯降解具有抑制作用,说明eaq在苯降解有一定作用,且eaq对PS活化也起到一定的作用。
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