【摘 要】
：
硫、氮杂化石墨烯阳极催化剂基于杂原子对石墨烯的电化学性能的改善,在电催化氧化降解污染物方面具有良好的应用前景。然而高效硫、氮杂化石墨烯制备通常需要较高的煅烧温度,制备过程能耗高、安全性低,无法定向调控杂原子掺杂形态。因此,本研究创新性提出UV诱导热退火法和O3诱导热退火法,在低煅烧温度下制备了电催化性能良好的硫、氮杂化石墨烯,并应用于双酚A（Bisphenol A,BPA）电催化氧化降解,深入探究
论文部分内容阅读
硫、氮杂化石墨烯阳极催化剂基于杂原子对石墨烯的电化学性能的改善,在电催化氧化降解污染物方面具有良好的应用前景。然而高效硫、氮杂化石墨烯制备通常需要较高的煅烧温度,制备过程能耗高、安全性低,无法定向调控杂原子掺杂形态。因此,本研究创新性提出UV诱导热退火法和O3诱导热退火法,在低煅烧温度下制备了电催化性能良好的硫、氮杂化石墨烯,并应用于双酚A（Bisphenol A,BPA）电催化氧化降解,深入探究催化剂的电催化作用机理与污染物降解路径。为实现硫原子在石墨烯结构中的低温掺杂,本研究通过UV诱导热退火法,成功在200°C制备出催化性能良好的硫杂化石墨烯（200°C UV-SGN）。材料表征结果显示,UV诱导热退火法能有效促进硫原子掺杂,硫含量高达8.42 at%,其中硫原子主要以边缘掺杂的形式存在。通过200°C UV-SGN对BPA电催化氧化降解性能测试结果显示,在最佳条件下,40 min内BPA降解率可达100%。机理研究表明200°C UV-SGN的主要活性位点为C-SOX-C,体系中参与反应的主要活性物质为1O2、O2·-和活性氯,且在电催化降解过程中,1O2和O2·-可能更倾向于优先攻击BPA的中心碳,而活性氯可能更倾向于优先攻击苯环。由于UV诱导法对硫原子掺杂具有特异性,为实现氮原子在石墨烯结构中的定向低温掺杂,本研究利用O3诱导热退火法,成功在200℃制备出催化性能良好的氮杂化石墨烯（O3-5 min-60℃NGO）。材料表征结果显示,O3诱导热退火法能有效促进氮原子和氧原子的掺杂,其中氮原子主要以石墨N的形式存在。通过O3-5 min-60℃NGO对BPA电催化氧化降解性能测试结果显示,在最佳条件下50 min内BPA降解率可达100%。机理研究表明O3-5 min-60℃NGO的主要活性位点为石墨N,体系中参与反应的主要活性物质为O2·-和1O2。其中O2·-和1O2可能是由材料的边缘氧官能团O-C=O和C=O生成。BPA经过一系列的开环反应、碳链断裂和氧化反应,最终矿化为CO2和H2O。为进一步了解两种制备方法对硫原子和氮原子掺杂所带来的影响,本研究将两者进行对比与结合,成功通过O3诱导热退火法制备出催化性能最佳的硫氮共杂化石墨烯。材料表征结果显示,O3诱导热退火法能够更为有效促进硫原子与氮原子掺杂,其中硫仅以C-SOX-C的形式存在,而氮主要以石墨N的形式存在。通过O3-S,NGO对BPA电催化氧化降解性能测试结果显示,在最佳条件下30 min内BPA降解率可达100%,优于200°C UV-SGN和O3-5 min-60℃NGO。机理研究表明,O3-S,NGO的主要活性位点为C-SOX-C和石墨N,体系中参与反应的主要活性物质为O2·-和1O2。O3-S,NGO的BPA降解路径与O3-5 min-60℃相似。
其他文献
沿海地区被认为是最受人为活动干扰的环境。地区人口的指数增长导致了新的城市中心的形成、工业综合体的建成和自然资源的开发。复杂的人为活动会向自然系统中引入微量金属等污染物,也可能导致有机物和营养物质大量释放到水体中,造成富营养化。为了改善流域的环境规划和管理,有必要对沿海近郊流域沉积物中的重金属污染源进行评估和分析。本文对厦门杏林湾近郊流域平水期和丰水期水系表层沉积物中22个金属元素（Ba、Zn、Rb
近年来,我国加强了对工业VOCs的污染排放治理。苯是主要的工业VOCs排放物种之一,如何对其高效减排是VOCs污染防治领域中亟待解决的问题。吸附法是应用最为广泛的VOCs末端处理工艺。本研究以MIL-101金属有机框架为基底,通过碳化处理并引入含氮官能团作为苯的吸附位点,成功制备了N掺杂的MIL-101碳化吸附剂（MCN-Ts）。在此基础上,为进一步提高对苯的吸附性能,本研究利用MCN-Ts中的含
近年来,四环素在水环境中具有较高的检出频率,对生态环境和人类健康构成潜在威胁。基于活化过氧乙酸产生有机自由基的高级氧化体系用于四环素的降解受到广泛关注。目前多采用含铁催化剂对过氧乙酸进行活化,具有反应活性高、环境友好性、廉价易得等优势,但存在反应过程中Fe（III）向Fe（II）转化较慢的问题,导致Fe（II）持续消耗,限制了过氧乙酸的活化效能。因此,本文选取纳米零价铁和硫化纳米铁作为催化剂,通过
催化燃烧技术具有处理效率高,无二次污染等优点,广泛应用于环境防治和能源工业等领域的可燃废气处理工艺。催化燃烧技术的核心是设计高效催化剂,如何提升催化剂的活性和反应性是推广应用的关键。多相催化材料的催化性能主要由其微观表面性质决定,过渡金属氧化物催化材料的本征电子结构、暴露晶面类型等对催化性能具有至关重要的作用。理论计算能够从原子尺度上本质地反映材料的表面结构,在第一性原理计算中,借助密度泛函理论（
药物在水体中较高的检出频率和浓度,对人体健康和生态环境造成潜在威胁。基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术因SO4·-氧化还原电位高（2.5～3.1V）、半衰期长、反应速率快等优势,对水中药物具有优异的降解效能。亚硫酸盐作为SO4·-的重要前体物,其自氧化速率较慢,一种有效的活化方法是投加过渡金属氧化物,但存在过渡金属氧化还原循环缓慢的问题。鉴于钴离子活化亚硫酸盐的高效性,以及还原性组分的电
随着我国能源需求结构的调整以及环保监管力度的加强,一些产能高、排放量大的非电行业所产生的氮氧化物（NOx）也成为大气污染治理的攻克重心。非电行业烟气的深度治理难点是:一、非电行业烟气出口温度偏低（＜300℃）,现有的商用催化剂满足不了非电行业低温脱硝技术的推行;二、非电行业烟气中SO2和H2O会导致SCR催化剂经受硫酸氢铵（NH4HSO4,ABS）中毒,使催化剂快速失活。本研究以二维O-Mo-O团
本文以轮胎微塑料（TMP）为研究对象,通过查阅文献,运用不同种类轮胎微塑料总量计算公式,估算了2008年-2018年轮胎磨损颗粒（TWP）、2020年修补轮胎细颗粒（TRD）与2014年运动场地回收轮胎细颗粒（RTC）的总量,并结合了结构方程模型、DNN、CNN神经网络模型与多元回归模型,对TWP进行了预测分析,以了解当前汽车驾驶产生的轮胎磨损颗粒的污染水平和未来可能存在的风险隐患;同时通过测定T
铬是土壤环境中一种重要的重金属污染物,对人体健康、土壤生物具有较大的危害。微塑料是一种新兴污染物,对土壤生物的生长、氧化应激反应和免疫系统具有潜在风险。硫是含硫氨基酸（如半胱氨酸）的必需元素,这些含硫的酶和蛋白质是生物应对重金属胁迫的重要因子。当前研究通常集中在其中某一元素或物质对土壤生物的影响,但关于微塑料与硫对铬胁迫下土壤动物影响的研究鲜见报道。本论文通过研究厦门典型土壤中外源微塑料与硫对铬胁
土壤是维持生命和生计基础的不可再生资源,然而目我国土壤重金属污染形势日趋严峻。电动力修复技术已成功地用于修复不同类型的土壤和废弃物。与传统的化学处理和生物处理相比,电动力修复具应用范围广、处理速度快、修复彻底等优点,因此受到许多学者的研究。本文运用两种电动力强化修复技术（磷酸二氢钾复合电解液强化修复、氨三乙酸复合生物炭强化修复）修复Cr污染土壤。探讨了这两种修复技术的修复效果:（1）复合电解液强化
土壤苯胺污染会导致严重的环境问题,迫切需要开展相关治理技术研究。基于过硫酸盐（PS）的化学氧化技术由于其易操作、成本低、周期短和效果佳等诸多优势在土壤污染修复方面具有重大的应用潜力,也是土壤苯胺污染治理的优选技术之一。目前PS氧化技术发展的重点集中在活化方式的选择,因此研发高效稳定的PS催化剂是该技术的关键需求。近年来,锰氧化物由于其环境友好,廉价易得以及催化性能优异备受关注,其中γ-MnOOH活