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我国制定了积极发展核电的政策,核电将进入一个高速发展时期。建立商用核燃料循环体系,解决核燃料利用及核废物的问题是保障核电发展的必要条件。核燃料循环后端一体化流程的研究是国际重点研究课题之一。
本论文回归建立了Purex流程中Np(Ⅳ)的分配比模型,对稀硝酸洗涤1BU料液的工序进行了研究,讨论了洗涤过程铀收率、去污系数和工艺条件之间的相互影响。结果表明,用稀硝酸洗涤可以对1BU中的钚、镎、钌等进行去污;通过降低铀收率,可以强化去污,使洗涤工序的设备和工艺得到简化。
本论文进行了碳酸肼反萃TRPO负载的U、Np、Pu的工艺研究,提出了碳酸肼作为反萃剂的TRPO简化流程。实验结果表明,碳酸肼可以实现对TRPO负载铀、镎、钚的一步反萃;反萃液转型后碳酸肼能完全分解,铀钚可以返回Purex流程净化处理。
本论文研究了硅胶对高放废液中的锆、钚的吸附和洗脱,提出了硅胶吸附去除高放废液中锆的工艺流程。研究结果表明,可以通过硅胶复用来减少硅胶用量;草酸可以解吸硅胶上吸附的锆、钚,解吸后的硅胶为非α废物;根据估算,处理量100tHM/a的后处理厂使用硅胶去除1AW中的锆,每年需要大约13t硅胶。
本论文建立了Purex-TRPO一体化流程。在Purex流程部分增加了1BU洗涤工序,并通过降低铀收率来强化去污,简化了铀线纯化循环。TRPO部分采用碳酸肼一步反萃铀钚,铀钚经转型后回Purex流程净化处理;Purex流程1AW废液经过硅胶吸附除锆后,和浓缩1BW废液混合来调整酸度,不仅满足了TRPO流程进料要求,也避免了高放废液浓缩脱硝。Purex-TRPO一体化流程在回收U、Pu同时考虑了次要锕系元素和长寿命裂变产物的分离,提高了核燃料循环后端的经济性、降低了核废物体积和核扩散的风险。