石墨烯量子点的制备及其在白光LED中的应用研究

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石墨烯量子点作为一种新型的碳纳米材料,一经发现便广受人们关注,它不仅继承了石墨烯的比表面积大等优异特性,兼具有量子点的某些特性,如量子限域效应、边缘效应、小尺寸效应等。原来带隙为零的石墨烯经切割变为量子点后,带隙被打开了,使得其在光电领域有良好的应用前景。本文主要研究掺杂型石墨烯量子点的制备,采用一步水热法分别制备出了硫氮共掺杂的石墨烯量子点(S,N-GQDs)和氯掺杂的石墨烯量子点(Cl-GQDs)。讨论分析了硫氮共掺杂和氯掺杂及不同制备参数(水热温度、水热时间、掺杂比例)对石墨烯量子点光学性能的影响。利用TEM、AFM、XPS、FTIR、Raman、XRD、PL、EL等各种表征手段对所制得的S,N-GQDs和Cl-GQDs进行分析研究。以柠檬酸为碳源,硫脲为掺杂源在水热温度160℃,水热时间6 h,柠檬酸和硫脲配比为1:4的条件下制得的S,N-GQDs,粒径均一,平均尺寸7 nm,厚度为1~2层石墨烯薄片,发光波长无明显的激发依赖性,360 nm激发下发蓝光,量子产率高达46.8%,荧光寿命可以被拟合成单指数曲线,说明S,N-GQDs是单一发色源。以β-环糊精为碳源,盐酸为氯源,在水热温度160℃,水热时间8 h,盐酸掺杂量为1.5 ml的最优条件下制备的Cl-GQDs粒径比S,N-GQDs小,平均尺寸只有1.5 nm,厚度为2~3层石墨烯薄片,发光波长有明显的激发依赖性,有两个发射峰,且发光颜色是鲜有报道的白光。将紫外光激发下发蓝光的S,N-GQDs和蓝光激发下发黄光的荧光粉YAG:Ce3+在聚乙烯醇基体中混合制备S,N-GQDs/YAG:Ce3+/PVA薄膜,当荧光粉YAG:Ce3+的掺杂量是0.1 g时,薄膜在360 nm紫外光激发下是白光,色坐标CIE(0.301,0.323),透过率高达76%,满足光电领域的应用要求。氯掺杂的石墨烯量子点(Cl-GQDs)与硅树脂复合制成Cl-GQDs/硅树脂发光薄膜。当Cl-GQDs的加入量是1 ml时,薄膜的发光强度最强,也最接近白光,此时CIE(0.28,0.33),薄膜的透过率是76%。最终分别将S,N-GQDs/YAG:Ce3+/PVA薄膜和Cl-GQDs/硅树脂薄膜与365 nm的紫外芯片结合在一起,组装成远程白光LED器件,测试器件的电致发光性能,器件的发光亮度随着注入电流的增加而增加,而器件的出光色坐标则随电流的增大而逐渐减小。此外,在不同工作电流下该远程白光LED器件的稳定性较好,满足高质量照明领域的要求。
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