论文部分内容阅读
近年来,大量含硫燃料的消耗给环境带来了严重的污染,世界各国制定了严格的燃料油含硫标准。在众多的燃料油脱硫方法中,光催化氧化脱硫技术由于催化活性高、成本低、环境友好等特点成为了一种具有潜力的脱硫技术,该技术的关键是需要宽的光响应范围及高活性的催化剂。具有这些特性的Mo-O基半导体受到广泛重视,已被应用于光催化领域及催化氧化脱硫领域。本论文在开展Mo-O基半导体优化制备及改性基础上,进一步探索研究其光催化氧化脱硫等性能：(1)在无模板及引导剂的条件下,利用水热技术获得了一维α-MoO3纳米带。以噻吩的正辛烷溶液模拟FCC汽油,以空气为氧化剂,研究了α-MoO3纳米带的光催化氧化脱硫活性及其机理。研究结果表明：α-MoO3纳米带在光照4小时后脱硫率可达86.9%,优于商品MoO3和P25(TiO2)的催化活性。所制备α-MoO3纳米带对乙醚气体的化学发光性能呈现出良好的催化活性。构建了一种直接检测空气中乙醚气体的α-MoO3基传感器,该传感器具有较低的工作温度、较高的选择性和灵敏度。(2)采用光还原技术,改进了Ag/α-MoO3异质结的制备方法,通过光催化氧化降解噻吩评价了异质结Ag/α-MoO3的光催化氧化脱硫活性,结合PL光谱变化对其活性增强机理进行了研究。与α-MoO3纳米带相比,负载在表面的Ag纳米粒子作为光生电子的捕获剂,抑制了光生电子和空穴的复合,显著提高了α-MoO3纳米带的光催化氧化脱硫活性。与此同时,乙醚气体在其表面化学发光的强度也被显著增强,与α-MoO3基气体传感器相比,Ag/a-MoO3基乙醚气体传感器的灵敏度更高、响应时间和恢复时间更快。(3)利用水热法获得了高纯度的β-Ag2MoO4,通过对水热反应体系pH的调控实现对了其形貌调控,根据XRD和SEM测试结果对其形成机理进行了讨论。在此基础上,通过原位光还原技术获得Ag/β-Ag2MoO4异质结光催化剂。以二苯并噻吩的正辛烷溶液模拟柴油、罗丹明(RhB)模拟含氮废水,对Ag//β-Ag2MoO4异质结及β-Ag2MoO4的光催化活性及其活性增强机理进行了研究。研究结果表明：β-Ag2MoO4表面附着的Ag纳米粒子由于等离子体共振产生的光诱导电子,使宽带隙的β-Ag2MoO4具有较高的光催化活性。(4)利用水热法获得混金属Mn和Mo的亚硒酸盐,MnMoSeO6,由于其具有较窄的带隙,因此将其作为光催化剂,用于光催化氧化脱除模拟FCC汽油中的噻吩和光催化降解罗丹明B溶液。UV-Vis-DRS测试结果表明,MnMoSe06具有较宽的光响应范围,其吸收边界大约在600nm左右。光催化活性实验结果表明,MnMoSeO6在可见光区对噻吩、罗丹明B(RhB)具有较高的光催化活性,其光催化氧化脱硫活性高于了α-MoO3纳米带、商品MoO3及P25(TiO2)的活性。