西太平洋气溶胶海上航测及长距离传输对赤道海域的影响研究

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海洋大气中的气溶胶来源于海洋自身排放及长距离陆地传输。除了海洋表面产生的海盐气溶胶、生源硫气溶胶以外,工业排放、沙尘等来自于陆地的气溶胶源,也会通过在海洋上空的传输及均匀混合,对海洋气溶胶总载荷产生大量贡献。西太平洋作为东亚大陆与太平洋重要的物质与能量交换区域,一方面在东亚冬季风作用下,东亚大陆的污染物会随着干燥的冷空气频繁地传输至沿岸及近海;另一方面,源自北非的沙尘气溶胶受到对流层中高层西风带的影响,可以输送至赤道远海,从而很大程度上改变了原有的海洋气溶胶理化特性。东亚大陆向海洋区域气溶胶传输影响的研究多集中于沿岸城市、近海海岛以及边缘海域,国内对西太平洋延伸至赤道远海海域的研究较少,且缺有关乏气溶胶物理、光学及化学特性同步探测的研究。本研究依托我国大科学装置“科学号”科考船2018年冬季西太平洋科考实验,搭建了包括气溶胶分粒径质量浓度、数浓度、气溶胶成分采样、光学参数等多要素综合观测平台,首次获取了西太平洋南亚中纬度海域、南亚低纬度海域及赤道海域海洋气溶胶数量与质量浓度、光学参数及化学组分集成信息,定量研究了近远海气溶胶特性差异与大陆气溶胶远距离传输对海洋气溶胶的影响。研究结果表明,西太平洋近海及远海区域溶胶粒径分布、数浓度及质量浓度受不同程度的大陆气溶胶传输影响,呈现出巨大差异。在2018.11-2019.01观测时段内,西太平洋地区粗、细粒径颗粒物平均数浓度PM2.5-10N(2.5<Dp≤10μm)、PM2.5N(Dp≤2.5μm)分别为0.10±0.06 cm-3、35.1±87.4 cm-3;颗粒物分粒径质量浓度PM0.5M(Dp≤0.5μm)、PM1.0M(Dp≤1.0μm)、PM2.5M(Dp≤2.5μm)、PM5.0M(Dp≤5.0μm)、PM10M(Dp≤10μm)分别为1.4±3.1μg/m~3、3.5±5.4μg/m~3、12.3±9.1μg/m~3、40.5±26.0μg/m~3、52.0±34.7μg/m~3。海上细颗粒物受大陆气团传输影响显著,PM2.5N(109.2±169.3 cm-3)与PM2.5M(15.1±10.9μg/m~3)分别比非传输时段高出7.2、1.3倍。探究了沿岸人为活动排放对不同纬度带近海和远海气溶胶浓度影响,发现南亚中纬度海域、南亚低纬度海域及赤道海域近海超细粒子质量浓度PM1.0M分别是远海海域的3.1、1.1、0.93倍,其中南亚中纬度海域(东海和黄海)近海PM1.0M达到12.8±10.1μg/m~3;从中纬度带至赤道区域,近海海域PM2.5M/PM10M占比分别为由30%降至21%,而远海区域PM2.5M/PM10M占比稳定在22-23%,说明在远海区域海洋气溶胶背景特征体现明显。对传输与非传输时段风速与不同粒径段的颗粒物浓度相关关系进行探究,发现传输影响时段随着风速的增大细颗粒物浓度降低,体现出清除作用;而在非传输时段,海表面风速会促进各粒径段海洋气溶胶的生成,风速越大浓度越高,并且在PM2.5M-PM5.0M粒径段风速的促进作用最为明显。基于近远海气溶胶光学特性航行观测结果,结合CARE-China、AERONET地基观测网同期数据、MODIS C6 AOD、Himawari-8 AOD及CALIPSO VFM等星载气溶胶产品数据集,系统给出对西太平洋气溶胶光学特性分布以及卫星产品在海洋上的适用性差异。中国沿岸典型城市受东亚冬季季风的北向沙尘输送以及局地工业排放影响,平均气溶胶光学厚度(AOD)为0.62,分别高出西太平洋近海、远海区域93%(0.32)及138%(0.26)。Angstrom波长指数(α)分布依次为大陆沿岸区域(1.07)>西太平洋近海(0.33)>西太平洋远海(0.08),虽然近海海域受细粒子传输影响明显,但仍体现海盐粗粒子为主控模态的海洋气溶胶特征。对西太平洋区域气溶胶类型垂直分布进行分析发现,地表至混合层表现为海洋气溶胶类型为主。在高空5 km以上区域,受北非、东亚的长距离高空输送影响,沙尘气溶胶出现频率最高,在典型沙尘过境情形下,赤道远海海域AOD达到0.75,远高于平均值,气溶胶矿尘组分占比同步增高。在近海区域,有机质是消光系数最主要的贡献源(48.3%),而远海区域则为海盐源(58.9%);近海人为源传输与远海沙尘源传输时段消光系数分别增高了251%及14%,人为气溶胶的大量排放对能见度影响更大。对西太平洋区域MODIS及Himiwari-8产品适用性进行验证,发现沙尘混合过程及海洋气溶胶的吸湿增长过程均会导致AOD系统性低估。同时,水体像元识别算法缺陷,气溶胶粒子形貌不均匀以及云造成的空间变异性都会增加反演误差。受人为气溶胶、沙尘气溶胶等传输过程影响,西太平洋气溶胶化学组分呈现明显的空间异质性,气溶胶组分随观测海域位置不同呈现出明显变化。沿岸典型人为源重金属元素Zn、Cu、Cr、Pb等总浓度为208 ng/m~3,远高于近海与远海人为源重金属浓度20.2 ng/m~3(约为10倍以上)。由我国沿岸近海至赤道远海区域,非海盐硫酸盐与硫酸盐占比(NSS-SO42-/SO42-)由97%降低至49%;海盐组分(SS)占比由3%增加至72%;黑碳(EC)、有机质(OM)以及二次无机盐(SIA)总占比减小,体现出明显的人为气溶胶向海盐气溶胶成分转变过程。西太平洋近海航段Cl-光化学反应速率受硫酸盐浓度及温度两方面影响,平均氯亏损达到18%,而在赤道远海均出现氯过量现象。不同于水溶性离子的分布特征,地壳元素浓度在赤道海域达到最大值8157 ng/m~3,且Ca、Al元素浓度占比均有一定增加,进一步证实了东亚沙尘气溶胶可远距离输送至西太平洋赤道海域。同期二次有机物(SOM)的占比急剧增高141%,表明沙尘的传输为大气气溶胶物理化学过程提供了更多颗粒物表面反应场所,并对远海海洋气溶胶组分变化起到关键作用。本研究采用海上航测、地基观测与卫星遥感综合探测技术,系统揭示了西太平洋海域气溶胶物理、化学及光学特性变化特征,分析了东亚大陆气溶胶传输对西北太平洋近海、远海及赤道海域大气环境的重要影响,定量表征了海洋气溶胶物理化学特性在传输过程中的变化规律与影响特征。本研究弥补了西太平洋大气气溶胶综合特性观测研究的不足,为东亚气溶胶远距离输送及其对赤道海域的影响提供了重要的观测证据,同时为海洋卫星遥感反演与气溶胶气候效应研究提供了基础的研究依据。
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