改性G-C3N4的合成及其对Cr(Ⅵ)光催化还原性能的研究

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水体中的Cr(Ⅵ)污染是我国面临的一个严重的环境污染问题,研发光催化剂用于Cr(Ⅵ)还原具有重要意义。但目前用于Cr(Ⅵ)还原的光催化剂多含重金属元素且不具备可见光活性,因此需要研发不含重金属元素、具备可见光活性的光催化剂。g-C3N4是一种新兴的光催化材料,具备可见光活性,不含重金属元素,是一种理想的用于Cr(Ⅵ)还原的光催化剂。但g-C3N4也存在对可见光利用率低、电子空穴易复合等缺点。因此本文的工作重点在于以铁氧化物和碳材料改性g-C3N4,提高g-C3N4对Cr(Ⅵ)的还原性能,同时研究农药、腐植酸等作为空穴捕获剂在光催化过程中和Cr(Ⅵ)的相互作用关系,主要研究内容如下:  1)采用水热法制备了α-Fe2O3/g-C3N4复合材料,确定了最佳的α-Fe2O3负载量,构建了α-Fe2O3/g-C3N4异质结结构,促进了电子-空穴的分离,提高了材料的催化活性。同时还考察了α-Fe2O3/g-C3N4在可见光下对Cr(Ⅵ)的还原性能,研究了pH、空穴捕获剂对Cr(Ⅵ)还原的影响。实验数据表明负载α-Fe2O3后材料的催化活性较g-C3N4提高了约2.4倍,Cr(Ⅵ)的还原率随着pH的升高而逐渐降低,空穴捕获剂的加入极大地提高了材料对Cr(Ⅵ)的还原性能。  2)以葡萄糖为表面活性剂,合成了α-Fe3O4/g-C3N4/C复合材料,葡萄糖不仅能促进α-Fe3O4形成,也通过水热形成碳化产物,促进电子迁移提高材料的催化活性。α-Fe3O4/g-C3N4/C表现出了良好的Cr(Ⅵ)还原性能和乐果降解性能,同时Cr(Ⅵ)和乐果之间能产生协同作用,乐果的引入既能促进Cr(Ⅵ)的还原也能促进自身的降解。  3)考察了腐植酸/g-C3N4体系对Cr(Ⅵ)的还原效果,g-C3N4对Cr(Ⅵ)的还原效果一般,但在加入腐植酸后Cr(Ⅵ)的还原率得到了极大提升,且随着腐植酸浓度的增加Cr(Ⅵ)的还原率也逐步提高,最佳的腐植酸加入量为80 mg/L。在酸性环境下腐植酸/g-C3N4对Cr(Ⅵ)的还原效果要明显优于中性和碱性环境。
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