【摘 要】
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矿山废水中重金属污染是比较严峻的问题,如何有效去除或回收矿山废水中的重金属,已成为国内外学者的研究重点。因而,探索一种经济、高效及绿色环保的处理方法具有十分重要的意义。吸附法因其成本低、吸附效果好、吸附剂种类多、吸附剂可重复使用而成为处理废水中重金属的首选方法。因此本文采用多孔材料吸附法和生物吸附法来研究吸附回收铅、铜和金。主要研究内容如下:（1）首先采用溶剂热反应合成金属-有机框架材料MIL-1
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矿山废水中重金属污染是比较严峻的问题,如何有效去除或回收矿山废水中的重金属,已成为国内外学者的研究重点。因而,探索一种经济、高效及绿色环保的处理方法具有十分重要的意义。吸附法因其成本低、吸附效果好、吸附剂种类多、吸附剂可重复使用而成为处理废水中重金属的首选方法。因此本文采用多孔材料吸附法和生物吸附法来研究吸附回收铅、铜和金。主要研究内容如下:（1）首先采用溶剂热反应合成金属-有机框架材料MIL-125-NH2（NM125）,并通过红外、X射线衍射等表征手段对NM125进行表征。接着采用紫外引发将NM125接枝聚苯乙烯得到NM125@PS复合材料,使NM125由亲水性变为超强的疏水性。实验结果表明:随着紫外光引发时间的延长,NM125@PS材料的比表面积逐渐减小。由此可知紫外引发接枝在提高材料稳定性的同时,也会影响材料的比表面积的大小。因此从材料稳定性和多孔结构的平衡综合考虑,选择光引发时长为3 h的复合材料（NM125@PS3）为典型吸附剂,探究了其对水中重金属Pb（Ⅱ）和Cu（Ⅱ）的吸附性能。结果发现:NM125@PS3对重金属Pb（Ⅱ）和Cu（Ⅱ）吸附在120 min内达到吸附平衡,且对Pb（Ⅱ）和Cu（Ⅱ）去除率分别为95%和76%。吸附过程均符合Langmuir吸附等温方程和准二级吸附动力学过程且为单分子层的吸附过程。（2）采用同样具有高比表面积的介孔氧化硅SBA-15为载体,首先通过氨基功能化得到SBA-15-NH2,再经过席夫碱反应生成含有亚胺的SBA-15-PCD介孔材料。经红外和X射线衍射等表征手段对制备的材料进行表征,结果表明:已成功制备SBA-15-NH2和含有亚胺的SBA-15-PCD材料。由SEM、TEM表征可知,功能化后SBA-15仍然保持其规整有序的棒状结构。采用SBA-15-PCD开展吸附重金属的底物筛选实验,研究表明对Pb（Ⅱ）的吸附效果最好,吸附容量可达160 mg/g。接着以Pb（Ⅱ）为底物,进一步测试了该材料的吸附性能,在实验温度为25℃和35℃时,吸附Pb（Ⅱ）的过程符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型。通过机理分析和理论计算发现SBA-15-PCD对重金属铅的吸附主要靠静电相互作用、螯合作用和配位作用。此外,经过5次循环吸附-脱附实验后SBA-15-PCD对Pb（Ⅱ）的吸附容量为147.5 mg/g,结果表明SBA-15-PCD具有良好的重复使用性能。（3）采用生物法吸附回收金。首先制备M13噬菌体,通过N-琥珀酰亚胺S-乙酰硫代乙酸酯（SATA）对M13噬菌体进行修饰,得到M13-SATA,再通过脱酰化反应得到巯基修饰的M13-SH用于提取水溶液中的金。通过对照实验结果表明在中性p H值和无需任何纯化的条件下,大量巯基的存在实现了金离子在M13噬菌体上的有效吸附还原,证明了M13-SH可直接用于金离子的还原。其机理主要是M13-SH和盐酸羟胺协同工作,盐酸羟胺在促进金还原的同时阻止了巯基形成二硫键,保留了大量的巯基,从而有利于金的还原。还原提取金的Au~0和Au~1分别占比90%和10%。
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