【摘 要】
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硅基材料虽然容量高,然而硅材料在充放电过程中存在巨大的体积膨胀（～300%）,这使得硅材料在充放电过程容量迅速衰减。此外,硅材料在导电性能方面也有所欠缺。针对这些硅材料在实际应用中的阻碍,研究者主要是通过使用纳米技术、复合材料技术和材料的结构改性（如Si纤维、Si薄膜等）来解决此问题。此前,研究发现硅基薄膜在充放电过程中仍会存在较大体积膨胀,会发生粉化开裂,同时硅的导电性差也无法得到解决,基于此,
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硅基材料虽然容量高,然而硅材料在充放电过程中存在巨大的体积膨胀（～300%）,这使得硅材料在充放电过程容量迅速衰减。此外,硅材料在导电性能方面也有所欠缺。针对这些硅材料在实际应用中的阻碍,研究者主要是通过使用纳米技术、复合材料技术和材料的结构改性（如Si纤维、Si薄膜等）来解决此问题。此前,研究发现硅基薄膜在充放电过程中仍会存在较大体积膨胀,会发生粉化开裂,同时硅的导电性差也无法得到解决,基于此,本文采用磁控溅射法制备硅碳复合（Si/C）薄膜,通过引入导电性能良好的石墨来提升复合薄膜的导电性,同时引入碳薄膜可以缓解硅材料在充放电过程中的体积效应。采用不同集流体制备硅碳复合薄膜,增加集流体的表面张力,提高集流体的负载能力,来改善硅碳复合薄膜的电化学性能。研究引入抗拉/屈强度高且不与锂离子发生反应的金属钛对Si/C薄膜电化学性能的影响。采用基于密度泛函理论的第一性原理对硅材料及硅碳复合材料进行理论计算。1、采用直流溅射与射频溅射在铜箔光滑面上制备硅碳复合（Si/C）薄膜。对制备出的Si-25min/C-40W、Si-25min/C-80W、Si-15min/C-100W、Si-20min/C-100W以及Si-25min/C-100W五个样品进行具体分析。结果表明,Si-25min/C-40W的放电比容量下降过快,Si-15min/C-100W的放电比容量较为稳定,但其放电比容量最低。而Si-25min/C-100W的放电比容量在2820.0m Ah/g左右波动。此外Si-25min/C-100W的倍率性能最佳,Si-25min/C-100W在1A/g的电流密度下循环150圈后的容量保持率可以达到61.7%。同时该样品三圈循环伏安曲线几乎一致,表明其具有较好的循环稳定性。2、采用直流溅射与射频溅射在碳涂（CA）铜箔、多孔（PC）铜箔以及石墨烯上制备硅碳复合（Si/C）薄膜。对制备的CA25-20（碳涂铜箔Si-25min/C-100W-20min）、CA50-40、PC25-20、PC50-40、CA75-60和Gra75-60进行电化学性能测试。研究发现,采用这类集流体可以提高活性物质的使用效率,CA50-40容量保持较为稳定,其初次循环放电比容量为2057.8m Ah/g,循环300圈后放电比容量为2027.4m Ah/g。其容量保持率98.5%。对于PC铜箔而言,由于制备的薄膜并未将PC铜箔的小孔覆盖,导致薄膜与锂离子的接触面积降低,而CA铜箔过于依赖表面C涂层的制备工艺,成本有所提高。此外,这两类集流体在首次充电过程中都会出现过充现象,需要进一步探索具有优异性能的薄膜。3、采用直流溅射与射频溅射在碳涂（CA）铜箔和铜箔光滑表面上制备硅碳复合（Si/C）薄膜,并引入钛薄膜,得到Ti、Si、C三元薄膜。SEM截面图显示随着Ti分布的不同,薄膜可以看出一定的分层,Roman图谱显示Ti的添加会影响Si的结晶度,但是Ti的添加能够改善薄膜在嵌锂初期动力学不稳定现象,Ti添加后薄膜的库伦效率先增加后趋于稳定,50圈循环后Si/C/Ti的库伦效率最高。分析复合薄膜的50圈循环后的容量保持率,发现在同等条件下,铜箔上的复合薄膜的容量保持率高于CA铜箔。此外Ti的添加降低了Si/C薄膜的内阻。4、通过第一性原理研究Li在硅晶胞和Si/C晶体中的储锂机理。计算结果表明,随着嵌锂量的增加,锂离子在费米能级处s轨道提供的电子数逐渐增加,锂硅合金在费米能级处的电子数量呈增大趋势。通过对贫锂相中锂离子的迁移势垒的计算,可以发现即使形成不可脱锂的Li-Si合金,锂离子仍可以在其内部迁移。对比硅材料和Si/C材料,发现随着嵌锂的进行,Si和Si/C结构的体积变化率都在不断增加,当嵌入8个锂离子时,Si的体积变化率达到85.067%,而Si/C仅有38.378%,同时Si/C结构的增加速率明显要低于硅。说明石墨层的添加,有效缓解了硅在嵌锂过程中的体积效应。
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