【摘 要】
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由于全球能源短缺和环境污染日益严重,开发和利用可再生能源得到了各国研究人员的广泛关注,探求高效的大规模储能装置已经成为全球共识。在过去的几十年中,锂离子电池（LIBs）一直主导着能源市场。然而,锂资源少、价格昂贵,使电池成本逐年增加。而且,LIBs使用的有机电解液容易燃烧和爆炸,存在极大的安全隐患。因此,亟需开发可替代LIBs的新型电池体系。水系锌离子电池（AZIBs）具有低成本、高安全和高容量等
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由于全球能源短缺和环境污染日益严重,开发和利用可再生能源得到了各国研究人员的广泛关注,探求高效的大规模储能装置已经成为全球共识。在过去的几十年中,锂离子电池（LIBs）一直主导着能源市场。然而,锂资源少、价格昂贵,使电池成本逐年增加。而且,LIBs使用的有机电解液容易燃烧和爆炸,存在极大的安全隐患。因此,亟需开发可替代LIBs的新型电池体系。水系锌离子电池（AZIBs）具有低成本、高安全和高容量等诸多优势,成为LIBs的理想替代品。然而,由于二价锌离子与正极活性物质的静电作用较强,导致锌离子存储受到严重的扩散限制,致使AZIBs的能量和功率密度难以满足实际应用的要求。赝电容通过法拉第反应储能,具有较高的能量密度,但能量存储不受扩散限制,功率密度比得上超级电容器,这为实现高能量和功率密度的AZIBs带来了新契机。因此,本课题通过优化钒基氧化物的结构,设计基于赝电容反应机制的AZIBs正极,研究其赝电容行为及机制,主要内容如下:（1）基于Mn2+预嵌入和掺杂策略,采用水热法合成了一种Mn0.26V2O5·n H2O纳米带正极材料。预嵌入的Mn2+增加了V2O5的层间距,为Zn2+的扩散和存储提供了充足的空间和活性位点;锰掺杂提高了材料的电导率;结晶水润滑通道促进了Zn2+的扩散。这些结构优势激发了材料的嵌入式赝电容,从而实现了优异的电化学性能:在0.1 A g-1下获得了484m A h g-1的高比容量;在500次循环后容量保持率为95%;在5.0 A g-1时的比容量高达为212 m A h g-1。（2）以偏钒酸铵为原料,采用热解、等离子体轰击和超声剥离法大规模合成V3O7/V6O13纳米片正极材料。V3O7和V6O13具有V4+和V5+混和价态,可有效降低Zn2+与正极晶格的静电作用,从而促进Zn2+的扩散;超薄的纳米片具有丰富的表面活性位点,有利于赝电容电荷存储。当作为AZIBs正极时,V3O7/V6O13纳米片表现出良好的循环和倍率性能:0.1A g-1的电流密度下可获得443 m A h g-1的高比容量;在1 A g-1下循环1000次后,比容量保持在257 m A h g-1。该材料优异的性能归因于其赝电容机制。（3）在（2）的研究基础上,利用氧化石墨烯（GO）包覆V3O7/V6O13纳米片,进一步提高复合材料的赝电容性能。GO具有大的比表面积和丰富的官能团,不仅可以加快电解液的渗透和Zn2+的扩散,还能提供大量的活性位点,促进Zn2+存储。该正极在0.1 A g-1的电流密度下能够提供504 m A h g-1的高比容量;在1 A g-1的电流密度下循环500圈,容量仍在340m A h g-1以上,容量保持率高达96%。电化学分析表明,赝电容为该正极的主导机制,在1 m V s-1的扫描速度下赝电容贡献高达93.73%,这是其优异性能的主要原因。
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