Ba0.6Sr0.4TiO3的低温烧结与介电非线性性能

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Ba0.6Sr0.4TiO3是一种典型的非线性电介质,具有高的介电常数、低的介电损耗、高的耐压强度和强的介电非线性,可用于研制谐振器、滤波器、可变电容器、延迟线、移相器等微波介质器件,在微波通讯技术领域具有重要的应用前景。提高Ba0.6Sr0.4TiO3电介质的烧结性能对其微波介质器件方面的应用具有重要意义。添加锂系烧结助剂是降低Ba0.6Sr0.4TiO3电介质烧结致密化温度的途径之一。本论文采用柠檬酸盐法制备名义组成为Ba0.6Sr0.4TiO3+x wt.%Li2O(x=0-0.8)的陶瓷样品,研究陶瓷样品的烧结性能、结构和介电性能,分析其烧结致密化机制,确定合适的烧结工艺参数和锂系烧结助剂添加量。采用流延法制备厚膜样品,研究厚膜样品的烧结性能和介电性能,并制备具有优良介电性能的Ba0.6Sr0.4TiO3致密厚膜样品。考察了烧结工艺参数和锂系烧结助剂的添加量对陶瓷样品的烧结性能、结构和介电性能的影响。研究结果表明,添加适量的锂系烧结助剂可显著降低Ba0.6Sr0.4TiO3电介质陶瓷的烧结致密化温度,并改善陶瓷其综合介电性能。当x=0.4时,可在烧结温度为900℃和烧结时间6小时的工艺条件下制备出致密的陶瓷样品,所制备陶瓷样品的相对密度达到98.5%,具有均匀的显微结构和优良的综合介电性能。在零偏压和10 kHz的条件下,该陶瓷样品的介电常数和介电损耗分别为3240和0.34%;在偏置电场强度为20 kV/cm和10 kHz的条件下,其可调性和优质系数分别达到34%和100。与未添加锂系烧结助剂的Ba0.6Sr0.4TiO3陶瓷样品(x=0)相比,该陶瓷样品的烧结致密化温度降低360℃,且其综合介电性能优于Ba0.6Sr0.4TiO3陶瓷样品(x=0)的水平。研究了添加锂系烧结助剂的Ba0.6Sr0.4TiO3陶瓷样品的低温烧结致密化机理。研究结果表明,过渡液相烧结是陶瓷样品的低温烧结致密化的主要机制,烧结过程中的液相源于(Ba,Sr)CO3与Li2CO3的低共熔。其中,(Ba,Sr)CO3是由于Ba0.6Sr0.4TiO3粉体在空气中放置过程中的表面碳酸化所致,Li2CO3是由加入到样品的Li+离子与空气中的氧和柠檬酸盐固态前驱体热分解过程中产生的CO2反应所形成。在烧结过程中,陶瓷样品通过晶粒重排和融入-析出过程实现显微结构的致密化,由液相中析出的Li+离子固溶进入Ba0.6Sr0.4TiO3钙钛矿结构的八面体位置。基于陶瓷样品的研究结果,采用流延法制备了名义组成为Ba0.6Sr0.4TiO3+0.4wt.%Li2O的无支撑厚膜样品,研究了厚膜样品的烧结性能和介电性能。研究结果表明,在烧结温度为1080℃和保温时间6 h的工艺条件下,可制备出致密的无支撑厚膜样品,该厚膜样品的厚度为160μm,相对密度达到96%,显微结构均匀,且具有优良的综合介电性能。在零偏压和10 kHz的条件下,该厚膜样品的介电常数和介电损耗分别为3400和0.15%;在偏置电场强度为160 kV/cm和10 kHz的条件下,其可调性和优质系数分别达到87%和580。
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