潜艇、载人航天器、空间站等密闭空间需要对(CO2进行净化以保障人员生命安全,然而密闭空间中CO2浓度低,吸附推动力小,且与一定量的水汽共存,去除难度远高于烟道气中的CO2。吸附法是目前去除密闭空间低浓度CO2的主要手段,而固态胺吸附剂更是结合了吸附法和吸收法的优点,因其吸附容量大、选择性强、再生能耗低、易操作等优点受到广泛的关注。因此设计、合成高效且适用于密闭空间低浓度CO2去除的固态胺吸附剂是保障密闭空间正常运行的关键。本论文通过不同载体和负载有机胺的设计及调控,系统研究树脂基和碳基固态胺吸附剂对低浓度CO2的吸脱附行为,建立吸附剂寿命预测模型,深入探讨有机胺结构与CO2吸脱附性能构效关系,并对有机胺结构进行设计、优化和拓展。针对吸附剂真实寿命难以测定的问题,模拟实际运行条件下对树脂基固态胺吸附剂进行长达1年的吸脱附循环试验,该吸附剂仍表现出良好的吸脱附性能。为了减少实验时间,在强化温度条件下研究吸附剂中有机胺在吸脱附反应中的热解及氧化动力学,计算出热解反应和氧化反应活化能分别为80.98和74.47 kJ/mol。在此基础上建立合理的吸附剂寿命预测模型,以固态胺吸附剂的CO2吸附容量下降30%所需时间作为使用寿命,预测吸附剂20℃吸附、30℃脱附寿命约为5.5年,预测吸附剂使用寿命随温度升高而缩短,当20℃吸附,50℃脱附时,吸附剂使用寿命约为1.4年。通过溶胶-凝胶法制备得到孔结构可调的炭凝胶载体,并浸渍有机胺制备固态胺吸附剂。载体孔结构显著影响吸附剂C02吸附容量。炭凝胶载体CX1500中大部分为大孔结构,适宜浸渍大量有机胺,物理吸附的干扰不大,作为载体可用于分析不同有机胺结构对CO2吸/脱附的影响。脱附速率随着脱附温度或电流升高而增大。脱附过程初始阶段,电脱附的脱附速率大于热脱附,且能更快达到最大脱附速率,符合电脱附快速高效的要求。掺铈吸附剂吸/脱附速率快,吸/脱附量大,且在电脱附过程中,脱附每千克CO2所需的能耗最少,是一种具有前景的CO2吸附剂。为进一步研究有机胺结构与CO2吸脱附性能的构效关系,选用四种不同结构的有机胺作为研究对象。结果表明,N,N’-二乙基乙二胺负载的固态胺材料同时拥有最好的CO2吸脱附性能(10分钟内可吸附饱和、脱附完全),主要原因是CO2在吸/脱附过程起“开关”作用调节吸附剂的分子结构,吸附前有机胺分子形成了分子内氢键这种非经典化学键的结构,电子效应有利于吸附CO2,吸附后分子结构以经典化学键为主,电子效应作用减弱,空间效应成为主要影响因素,较大的取代基有助于脱附。制备了 N,N’-二乙基-1,3-丙二胺/碳凝胶吸附剂,该吸附剂同样拥有良好的吸脱附性能,也进一步验证了这类构效关系。