【摘 要】
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邻苯二甲酸二甲酯（Dimethyl phthalate,DMP）是一种人工合成有机化合物,它在工业生产中应用广泛,是一种环境激素,具有生物毒性,对人体健康有潜在危害。但是传统的水处理工艺却难以去除水中的DMP。近年来,过硫酸盐（PS）高级氧化法常用于水中难降解有机物的去除,常见的过硫酸盐有过一硫酸盐（PMS）和过二硫酸盐（PDS）,活化PMS降解有机污染物得到了广泛研究。本课题采用水热法制备磁性B
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邻苯二甲酸二甲酯（Dimethyl phthalate,DMP）是一种人工合成有机化合物,它在工业生产中应用广泛,是一种环境激素,具有生物毒性,对人体健康有潜在危害。但是传统的水处理工艺却难以去除水中的DMP。近年来,过硫酸盐（PS）高级氧化法常用于水中难降解有机物的去除,常见的过硫酸盐有过一硫酸盐（PMS）和过二硫酸盐（PDS）,活化PMS降解有机污染物得到了广泛研究。本课题采用水热法制备磁性Bi2MoO6/Cu复合材料进行光催化活化PMS降解DMP,优化磁性Bi2MoO6/Cu复合材料的制备工艺条件,通过表征分析磁性Bi2MoO6/Cu复合材料的微观形貌、晶体物相和光吸收性能,研究不同光催化反应条件对磁性Bi2MoO6/Cu复合材料活化PMS降解DMP的影响,以及复合材料活化PMS降解DMP的反应动力学,考察磁性Bi2MoO6/Cu光催化剂循环使用中光催化活化PMS降解DMP的性能稳定性。探讨磁性Bi2MoO6/Cu复合材料光催化活化PMS降解DMP的活性物种及可能的降解路径,并分析其降解机理。本实验探究了不同材料光催化活化PMS降解DMP的性能,经过筛选,发现由Fe3O4、Bi2MoO6和Cu复合得到的磁性Bi2MoO6/Cu复合材料光催化活化PMS降解DMP的效果最好,通过正交试验对磁性Bi2MoO6/Cu复合材料的制备工艺进行优化,各因素对磁性Bi2MoO6/Cu光催化活化PMS降解DMP的影响大小顺序为:水热温度＞水热时间＞Fe3O4的含量＞Cu的含量。磁性Bi2MoO6/Cu复合材料的最佳制备工艺条件为:水热温度160℃、水热时间12h、Fe3O4的含量为7%、Cu的含量为5%。在最佳制备工艺条件下,当DMP溶液浓度为20mg/L、磁性Bi2MoO6/Cu的投加量为1g/L、PMS的投加量为1g/L时,在500W的长弧氙灯照射下,18min DMP的降解率为100%。磁性Bi2MoO6/Cu复合材料在循环使用后,光催化活化PMS降解DMP的效率有所下降,但仍具有较高的活化PMS降解DMP的效果。通过场发射扫描电子显微镜（SEM）、X射线能谱（EDS）、场发射透射电子显微镜（TEM）、X-射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、比表面积与孔径（BET）、紫外-可见漫反射（UV-vis DRS）和磁性能（VSM）等多种表征分析可得:Fe3O4、Bi2MoO6和Cu三种材料复合成功,构成异质结。磁性Bi2MoO6/Cu的饱和磁化强度值为5.95emu/g。由紫外可见漫反射测试可知,相对于磁性Bi2MoO6和Bi2MoO6,磁性Bi2MoO6/Cu的吸收带边发生了红移,禁带宽度变窄。实验研究了不同DMP初始浓度、磁性Bi2MoO6/Cu的投加量、pH值、PMS投加量和水中干扰物对磁性Bi2MoO6/Cu光催化活化PMS降解DMP效率的影响。结果表明:随着DMP浓度的升高,磁性Bi2MoO6/Cu光催化活化PMS完全降解DMP的时间增长;随着磁性Bi2MoO6/Cu投加量的增大,DMP的降解效率先增大后变缓;当pH值在6以下时,DMP的降解速度较快,其中当pH为3时DMP的降解速度最快,当pH值大于6时,DMP的降解速率有所下降;当PMS的浓度由0.25g/L提高到0.5g/L时,DMP的降解效率显著提升,而当PMS的浓度由0.5g/L提高到1g/L时,DMP的降解率提高缓慢;随着干扰离子CO32-浓度的增大,DMP的降解效果显著降低,高浓度的Cl-会对磁性Bi2MoO6/Cu光催化活化PMS降解DMP有阻碍作用,SO42-对DMP的降解有一定的抑制作用。磁性Bi2MoO6/Cu光催化活化PMS降解DMP的反应符合准一级反应动力学模型,动力学研究表明:磁性Bi2MoO6/Cu、磁性Bi2MoO6、Bi2MoO6/Cu和Bi2MoO6降解DMP的反应速率常数分别为0.1698、0.0201、0.0915和0.0197h-1,说明磁性Bi2MoO6/Cu光催化PMS降解DMP的能力最强。自由基淬灭实验表明,复合材料光催化活化PMS降解DMP的活性物种为硫酸根自由基（SO4-·）和羟基自由基（·OH）,其中SO4-·起主要作用;Bi2MoO6、铜、铁离子协同进行高效光催化活化PMS生成SO4-·和·OH,攻击DMP的苯环和侧链,最终将DMP矿化为CO2和H2O,实现对DMP的高效降解。
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