基于密度泛函理论的第一性原理计算是目前对凝聚态物质开展理论科学研究的重要方法。我们利用该方法对以GeSe为代表的二维四族一硫化合物开展了系统的理论研究。首先,我们把初步研究对象确定为单层GeSe,因为其具有直接带隙和较小的载流子有效质量。在实际应用中,这些特点会赋予它更好的性能。在此基础上,我们研究了在不同高对称点位吸附轻的非金属原子(H,F,Cl)条件下,单层GeSe可调的电子性质和磁性。从我们的研究结果可以看出,在H原子修饰的系统中,单层GeSe的电子性质可以得到有效的调控。在保持直接带隙的同时,单层GeSe拥有稀磁态。它们中的大多数表现出双极型半导体行为,而其余的拥有自旋无间隙半导体特性。而在吸附F和Cl原子的系统中,磁性只出现在吸附F原子的D-Se结构。其它的都呈现p型半导体特性。这些结果表明轻非金属元素对GeSe的修饰是调整其电子和磁性的可用方法。改性之后的单层GeSe将会在未来自旋电子和光电子器件的应用中拥有巨大潜力。鉴于大部分二维四族一硫化合物是间接带隙半导体。我们构建了四种双层高对称堆叠模型来调控它们的电子性质。在系统地研究了所有双层四族一硫化合物的动力学和热稳定性之后。我们筛选出在室温下可能稳定存在的体系。然后,利用第一性原理计算来研究双层结构是如何影响它们性质的。结果表明,形成双层结构使四族一硫化合物材料的电子性质可以被有效调节。通过该方法,它们的带隙值可以实现在0.789至1.617eV之间的宽谱调控。并且在三种情况下可以实现间接带隙到直接带隙的转换。进一步的考虑到该类材料的柔韧性与灵活性,我们在平面内施加了单轴向拉伸应力来调整它们的能带结构,并实现更多的间接带隙到直接带隙的转换。直接带隙的实现将有助于其在下一代高效率的现代纳米光电子和光伏器件中应用。我们还研究了不同双层四族一硫化合物材料对外部垂直电场的响应情况。结果显示,在层内极化效应和巨斯塔克效应的共同作用下,它们体现出对外部电场较弱的耐受性。