【摘 要】
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二维过渡金属硫族化合物(2D-TMDCs)薄膜具有优异的电学、光学和机械等特性,是下一代半导体材料的强有力竞争者之一。但其在通向规模化工业制备的道路上,仍面临许多重大科学和技术问题,特别是高质量薄膜的可控制备。对薄膜生长过程实施在线监测是解决这些问题的关键技术途径之一,它不仅能深入揭示薄膜的生长机理,还为精准调控薄膜的生长进程与质量提供了可能。但是,2D-TMDCs薄膜生长的在线监测一直面临着技术
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二维过渡金属硫族化合物(2D-TMDCs)薄膜具有优异的电学、光学和机械等特性,是下一代半导体材料的强有力竞争者之一。但其在通向规模化工业制备的道路上,仍面临许多重大科学和技术问题,特别是高质量薄膜的可控制备。对薄膜生长过程实施在线监测是解决这些问题的关键技术途径之一,它不仅能深入揭示薄膜的生长机理,还为精准调控薄膜的生长进程与质量提供了可能。但是,2D-TMDCs薄膜生长的在线监测一直面临着技术和方法上的挑战,相关研究仍比较匮乏。本论文以分子束外延(MBE)为薄膜生长手段,以高灵敏度差分反射光谱(DRS)为在线监测技术,以MoSe2薄膜的在线生长研究为例,探索一种2D-TMDCs薄膜在绝缘衬底表面的精准可控生长方法。通过深入解析DRS光谱信号与薄膜成分、结构、厚度及形貌之间的相关性,为DRS在2D-TMDCs薄膜制备工艺中的应用提供物理学及方法论研究基础。揭示了2D-TMDCs薄膜生长的表面动力学规律并讨论了相应的调控方法,为2D-TMDCs薄膜的研究提供重要技术手段及研究基础。论文的主要工作及创新点包括:1、提出了一种面向2D-TMDCs薄膜生长过程研究及工艺控制的技术方案,设计并搭建了相应的实验系统。该系统采用MBE技术实现薄膜的生长,以DRS技术对薄膜的光学特性进行实时在线监测,同时集成低能电子衍射(LEED)技术实现薄膜晶体结构的原位表征,实现了对2D-TMDCs薄膜生长的实时、无损及高灵敏度原位检测。2、提出了基于二阶微分型DRS技术的MoSe2薄膜生长监测方法。在运用DRS技术在线监测MoSe2薄膜的外延生长过程中,首次发现并从物理机理上解释了DRS微分信号对薄膜形貌所具有的极高灵敏度,为二维半导体材料生长的层数精准控制提供了强力技术手段,极大拓展了光谱技术在薄膜生长实时监控领域的应用前景。3、在MBE非平衡态生长条件下,系统研究了MoSe2薄膜晶体结构对生长温度及薄膜覆盖率的依存性,发现了MoSe2薄膜的1T亚稳定态与2H稳定态之间的生长与转化规律,为MoSe2薄膜的相选择性合成提供了非平衡态生长的研究基础。4、在MoSe2的MBE生长中首次提出了通过异质成核机制调控成核密度的方案,促进高密度小岛的生长,保证层状生长模式的实现。使用Ar+离子轰击在衬底表面形成密度可控的缺陷,使之成为异质成核的核心,实现了生长温度及沉积速率之外的第三种表面动力学调控手段。与目前的同质成核法相比,异质成核为2D-TMDCs的精准可控生长提供了更大的调控自由度和可操作性。
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