【摘 要】
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随着工业的发展和人类生活需求的增长,大量化石燃料燃烧导致空气中CO2的浓度不断升高,引发了严重的环境和生态问题,此外,为了更快实现碳达峰和碳中和的目标,开发高效的CO2分离技术是十分重要的。与吸收、蒸馏等其它分离技术相比,膜分离技术具有操作简单、节能环保和高效灵活等优点,在气体分离领域有着广阔的应用前景。膜材料是膜分离技术的核心。其中,通过在聚合物基质中引入添加物制备混合基质膜（mixed mat
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随着工业的发展和人类生活需求的增长,大量化石燃料燃烧导致空气中CO2的浓度不断升高,引发了严重的环境和生态问题,此外,为了更快实现碳达峰和碳中和的目标,开发高效的CO2分离技术是十分重要的。与吸收、蒸馏等其它分离技术相比,膜分离技术具有操作简单、节能环保和高效灵活等优点,在气体分离领域有着广阔的应用前景。膜材料是膜分离技术的核心。其中,通过在聚合物基质中引入添加物制备混合基质膜（mixed matrix membranes,MMMs）,可有效结合聚合物和添加物的优势,并有望打破聚合物膜气体通量和选择性之间的制约,是分离膜重要的研究方向之一。混合基质膜中,添加物的性质是影响其性能的重要方面。金属有机骨架材料（metal-organic frameworks,MOFs）具有高的比表面积和孔隙率、规则且可调的孔结构和化学多样性,被认定是具有巨大潜力的分离膜添加物。然而,目前的MOFs混合基质膜研究中,MOFs在膜中通常以散乱无序状分布,使其在添加量高时易产生团聚问题,添加量低时MOFs在膜中的分离优势无法得到最大限度发挥,限制了膜性能的提升,因此如何控制MOFs在膜中的分布形态,使MOFs优势在膜中充分发挥,得到兼具高通量和优异选择性的MMMs是一个需要研究的问题。为此,本文针对CO2/N2分离,选择ZIF-8为MOF材料,PSF为聚合物,通过控制ZIF-8在膜中的有序分布,制备了以垂直分布的ZIF-8阵列（V-ZIF-8）作为添加物的高性能MMMs,并对制备的MMMs进行了系统的表征和气体分离性能研究。具体工作内容如下:（1）探究了ZIF-8晶体形貌及分布形态的影响因素,然后在最佳生长条件下制备了V-ZIF-8,进而制备了V-ZIF-8/PSF MMMs。利用XRD、FTIR、XPS、SEM、TEM等表征方法对材料晶体结构、化学组成和膜的表面及截面形貌进行了分析。结果表明,在晶种液中加入GO且Zn O:GO的比例为5:1,晶种涂覆3次,水热反应中晶种层面朝下,2-甲基咪唑浓度为100 m M时,成功的制备出了V-ZIF-8/PSF MMMs。ZIF-8的负载量为33.5 wt%,得益于ZIF-8的有序排列,膜中无明显的界面缺陷,V-ZIF-8和PSF的相容性良好。（2）V-ZIF-8/PSF MMMs的气体分离结果表明,V-ZIF-8/PSF MMMs的CO2通量显著提高,达到了89.7 Barrer,比纯PSF膜的CO2通量高11.8倍,同时保持了良好的CO2/N2选择性（30.0）。分离性能提高的原因在于,垂直排列的ZIF-8可以让CO2分子以最短的传输路径和最快的速度通过膜,同时截留住N2分子。另外,V-ZIF-8/PSF MMMs在50 h的测试中表现出高而稳定的分离性能。本工作表明,控制MOFs在膜中的有序垂直分布是提高MMMs分离性能的有效方法,可为更多新型MMMs的制备提供新思路。
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