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介孔材料孔道结构呈现空间高度有序性，其显著的特点为超高的比表面积、单一的孔径分布，且在2～50nm可调，具有较好的热稳定性和水热稳定性，在能量转化与储存、环境友好催化、吸附分离、光电传感、生物医药等领域有着广泛的应用前景。介孔材料结构的形成机制和合成过程中的结构控制是其制备和应用的基础，其研究不仅对于复杂材料的理论发展具有重要意义，对于介孔材料的未来工业化生产也有重大实用意义。以表面活性剂作为模板剂是介孔材料最常用的合成方法，本文采用Gemini表面活性剂为模板剂合成硅基介孔材料。Gemini表面活性剂是指两个双亲组分在极性基团处或距极性基团很近的烷基链上由联接基团将它们连接在一起而形成的新型表面活性剂，长度可调的尾链和不同结构的联接基团赋予Gemini表面活性剂的结构与性能具有可变性和调控性。
本论文以自制的系列季铵盐阳离子型Gemini表面活性剂为模板剂合成了多种结构的硅基介孔材料，重点考察了Gemini表面活性剂溶液的结构与介孔材料结构之间的关系。主要包括以下几部分内容：
合成了GEM16-s-16系列表面活性剂，烷基链联接基团碳数s=8、10、12，测定了其水溶液的表面张力和电导率，结果表明他们的CMC值为10-5～10-6mol.L-1，比普通表面活性剂的低2～3个数量级。随着s增加Gemini分子内极性头基间距离增加，致使表面或界面特性发生改变：CMC逐渐降低，γCMC逐渐增大；表面过剩吸附量I-少，界面上的分子有效面积A增加；电离度α增加。
以系列Gemini表面活性剂为模板剂，成功合成了六方相MCM-41、立方相MCM-48和层状相MCM-50系列硅基介孔材料，系统考察了Gemini表面活性剂联接基团特性、浓度、混合表面活性剂、醇类、水热时间、pH值、硅源等因素对合成介孔材料的影响，为确定合成各类材料的优化条件提供基础。
对于烷基柔性联接基团GEM16-s-16，随碳链长度s递增，材料由无序→六方相→立方相递变规律。对于亲水柔性联接基团，GEM16-3(OH)-16可合成出具有层状结构的介孔材料。对于憎水刚性联接基团，在乙醇-水共溶剂中，GEM16-1-Ar-1-16可形成空心球结构的材料。探讨了不同联接基团的微观化学结构变化引起胶束介观结构相的递变性，以及对介孔材料孔道结构递变性的影响。
实验发现，将MCM-41的良模板剂GEM16-6-16和MCM-48的良模板剂GEM16-12-16共混，在各种摩尔配比下均得到了具有MCM-48立方相特征的介孔材料。以此为背景考察了表面活性剂混合溶液胶束的特性，揭示了同系物混合的非理想性；分析了系列介孔材料孔道结构特征；探讨了此条件下表面活性剂溶液和介孔材料结构的关系和合成过程机理。在醇/水混合溶剂体系下，通过调节醇含量，可观察到介孔材料由六方相→立方相→层状相→无序的递变规律。并通过不同醇体系下表面活性剂溶液特性变化，揭示了短链醇对表面活性剂胶束的不同作用方式：乙醇的助溶剂效应，丁醇和己醇渗入到胶束内部，改变了胶束的组成和结构。并进一步探讨了在醇/水混合溶剂体系下表面活性剂溶液和介孔材料结构的构效关系。
以GEM16-6-16为模板剂，采用直接法合成了Ti-Si介孔材料，随钛加剂量的增加，介孔结构也遵从六方相→立方相→层状相→无序的递变规律。由此探讨了Ti-Si介孔结构的生成和转晶控制机理，并采用晶体生长和缺陷理论分析了Ti-Si介孔材料颗粒形貌及生成机理。