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环己醇和环己酮是重要的有机化工原料,是合成己内酰胺和己二酸的主要中间体,因此高选择性催化氧化环己烷到环己醇和环己酮是一个重要的有机反应。本文以介孔Ce-MCM-41和Co/(MTiO2)作为催化剂,并首次用于环己烷的催化氧化。
以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,采用水热合成法,通过掺杂的方法合成了稀土金属离子铈掺杂的介孔Ce-MCM-41材料。
以钛酸异丙酯为钛源,表面活性剂十二烷基胺(DDA)为模板剂,采用水热合成法,通过直接嵌入的途径制备了Co掺杂的具有纯锐钛矿晶型的介孔二氧化钛Co/MTiO2材料。
用N2吸附、X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、扫描电子显微技术(SEM)、傅立叶红外光谱和紫外可见分光光度法等常规手段对材料进行表征。
探讨了不同溶剂、温度、反应时间、催化剂不同类型以及催化剂用量对催化性能的影响。
以双氧水(30wt%)作为氧化剂在温和条件下催化氧化环己烷制备环己醇和环己酮,证明上述两个催化剂均有较高的催化活性。Ce-MCM-41催化剂的主产物是环己醇,选择性高达82.4%,Co-MTiO2的主产物是环己醇和环己酮(摩尔比为1.1∶1)的混合物。
稀土金属铈和过渡金属钴作为催化剂在介孔材料的合成与制备中,在无引发剂的氧化条件下起到了重要作用。本文的探讨结果将对环境友好的环己醇和环己酮的工业化生产的工艺方法提供指导作用。