臭氧微气泡微观界面反应机理探究——关键影响因子及活性物种研究

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近年来发展起来的臭氧微气泡技术被广泛应用于饮用水处理和污水处理工艺中,相比于传统气泡曝气,臭氧微气泡曝气的传质效率高,比表面积大,气泡破裂产生·OH,有利于加快污染物降解速率,有效解决了传统气泡曝气传质效率低、降解有机污染物速率低、经济性较差等问题。本文对臭氧微气泡的微观界面反应机理进行了探究,对两种曝气体系中的气液混流情况进行了模拟,对微气泡在反应体系中的稳定性进行了模拟及实验验证,同时研究了气体流量、温度、溶液体积、Co2+浓度、p H等五个变量与臭氧传质特性以及五个变量与阿特拉津效能之间的相关性,并对相关性进行了排序,最后根据二级反应动力学计算了·OH在降解阿特拉津过程中的贡献。FLUENT模拟结果表明微纳曝气体系中气液混流情况较好,气相体积分数较高。对微气泡的稳定性进行模拟,研究影响微气泡稳定性的关键因素,模拟结果表明气泡半径影响最大,温度影响最小,通过测定Zeta电位进行实验验证,相关性排序与模拟的结果基本一致,只有温度有所出入。在相同条件下,微纳曝气能够在较短时间内制备较高浓度的臭氧水。在分析传统曝气体系和微纳曝气体系中各因素对传质效率的影响时,发现气体流量影响最大,且两个曝气体系中各因素与臭氧传质效率之间的相关性基本一致,除了溶液体积对微纳曝气影响较小。臭氧降解阿特拉津符合假一级反应动力学,改变各影响因素,观察微纳曝气和传统曝气体系中阿特拉津降解效能的变化。微纳曝气体系中气体流量影响最大,传统曝气体系中p H影响最大。微纳曝气体系中除了气体流量对阿特拉津降解效能影响较大,其它变量影响不大,而传统曝气体系中除了钴离子浓度,各变量对降解效能影响都比较明显,考虑是单独微纳曝气体系中降解效果比较好,提升空间比较小。根据二级反应动力学计算臭氧曝气降解阿特拉津过程中·OH的贡献,发现相同条件下,除了p H9条件下,微纳曝气体系中·OH贡献率不如传统曝气体系中的高,其它条件下都比传统曝气体系中的高。通过对微气泡产生、臭氧传质、气液界面吸附以及降解污染物等过程的系统研究,我们发现气泡半径对微气泡稳定性影响最大,气体流量对臭氧传质及污染物降解效能影响最大,相同条件下,微纳曝气比传统曝气传质效率高,降解效能好,也正因为如此,改变变量对微纳曝气体系的影响不如传统曝气体系中明显。此外,通过观察·OH的暴露量,我们发现,碱性条件下,微气泡体系会抑制OH-促进臭氧分解产生·OH的过程。这些发现为微纳曝气的微观界面反应机理提供了参考。
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