【摘 要】
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近年来,光催化技术由于其绿色环保、可持续性、对几乎所有有机污染物都可以高效矿化的优点,被广泛应用于环境修复领域。然而,由于粉体光催化剂难以回收、应用成本高等问题,使得光催化技术在该领域工业应用中难以推广。膜分离技术作为21世纪新型工艺,因其能耗低、易操作、处理效果好等优点,广泛应用于污水处理领域。然而膜污染、膜寿命短以及浓缩液处理等一直是限制其工业化应用的瓶颈问题。最近,研究表明光催化与膜分离耦合
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近年来,光催化技术由于其绿色环保、可持续性、对几乎所有有机污染物都可以高效矿化的优点,被广泛应用于环境修复领域。然而,由于粉体光催化剂难以回收、应用成本高等问题,使得光催化技术在该领域工业应用中难以推广。膜分离技术作为21世纪新型工艺,因其能耗低、易操作、处理效果好等优点,广泛应用于污水处理领域。然而膜污染、膜寿命短以及浓缩液处理等一直是限制其工业化应用的瓶颈问题。最近,研究表明光催化与膜分离耦合技术是解决这些问题的可行方案。因此,本文制备了氮缺/氧掺改性的FeOOH NPs/CNNS光催化剂,考察了系列光催化剂对盐酸土霉素（OTC）的降解性能,并研发了基于FeOOH NPs/CNNS光催化剂的光催化膜。主要研究内容如下:（1）通过热聚合和原位合成法制备了FeOOH NPs/Nvac-CNNS光催化剂。在可见光照射下,FeOOH NPs/Nvac-CNNS对OTC的降解效率（92.83%）明显高于CNNS（39.45%）和Nvac-CNNS（46.22%）。同时,响应面法（RSM）预测,在最佳条件下（电流为18.586 A,初始p H值为6.371,投加量为0.6 g/L）,OTC降解效率可达到94.331%。FeOOH NPs/Nvac-CNNS在高浓度（10 mg/L）和低浓度（0.5 mg/L）OTC污染净化中表现出优异的再利用和实际应用潜力。通过将FeOOH与Nvac-CNNS构建异质结,使得CNNS具有载流子分离快、可见光响应范围宽、过氧化氢快速分解和良好的分子氧活化能力等优点。同时,结合LC-MS和T.E.S.T（毒性评估软件工具）结果,FeOOH NPs/Nvac-CNNS光催化可以实现OTC的绿色处理。（2）通过原位合成法成功制备了FeOOH NPs/O-CNNS光催化剂。FeOOH耦合和氧掺杂的协同作用促进了OTC在90 min内的光催化降解效率从55.47%提高到78.95%,TOC矿化效率为45%。同时,响应面法（RSM）预测的FeOOH NPs/O-CNNS/vis体系的最佳条件如下:投加量为0.594 g/L,电流为17.665 A,初始p H值为5.82,OTC降解效率可达81.337%。FeOOH耦合可以有效减少载流子的复合,促进可见光吸收;氧掺杂可以通过Fe-O键形成强耦合界面,同时优化电子结构,促进激子的解离。FeOOH NPs/O-CNNS在自然光和不同水基质下表现出对OTC良好的降解性能。在LC-MS分析的基础上,提出了OTC可能的降解途径,同时结合QSAR毒性预测证实FeOOH NPs/O-CNNS光催化可以实现对OTC的无害化处理。（3）通过膜改性-负压涂覆-化学交联三步法制备了FeOOH NPs/CNNS/PDA/PVDF负载型光催化膜。该复合膜具有高通量(5820 L m-2h-1bar-1)和对Rh B良好的截留率（83.96%）。对于含盐Rh B,复合膜可以实现高截留的同时透过大部分盐分,从而达到染料与盐分的分离回收目的。通过静态降解实验证实了FeOOH NPs/CNNS/PDA/PVDF膜具有良好的光催化性能,加入PMS后对Rh B的降解效率趋于～100%。对于染料污染的复合膜,通过光照处理30 min后的膜通量可以恢复90%以上,耦合H2O2或PMS可以更加有效地恢复膜通量,表明该复合膜具有良好的自净性能。
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