【摘 要】
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甲烷氧化偶联（OCM）是将甲烷直接转化为C2（乙烯和乙烷）的重要途径,降低甲烷活化温度,抑制目标产物深度氧化,是OCM反应催化剂的重要研究方向。La2O2CO3（LOC）催化剂因CO32-作为阴离子具有调变作用,对深度氧化产物CO2具有一定的抑制作用,有利于提高OCM催化性能,但有关LOC催化剂在OCM反应中的应用研究却相对较少。因此,本文以LOC为研究对象,从催化剂的制备方法和离子掺杂等角度出发
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甲烷氧化偶联（OCM）是将甲烷直接转化为C2（乙烯和乙烷）的重要途径,降低甲烷活化温度,抑制目标产物深度氧化,是OCM反应催化剂的重要研究方向。La2O2CO3（LOC）催化剂因CO32-作为阴离子具有调变作用,对深度氧化产物CO2具有一定的抑制作用,有利于提高OCM催化性能,但有关LOC催化剂在OCM反应中的应用研究却相对较少。因此,本文以LOC为研究对象,从催化剂的制备方法和离子掺杂等角度出发,研究催化剂的构效关系。在此基础上研制出了LOC催化剂及掺杂LOC催化剂,所研制的催化剂具有较好的OCM催化性能。主要结果如下:1.采用模板水热法（T）、常规水热法（N）、微乳法（M）和沉淀法（P）分别合成不同形貌（银耳状、棒状、粒状和片状）的LOC-T、LOC-N、LOC-M和LOC-P催化剂呈现了明显的OCM反应性能差异。研究发现,不同制备方法所得LOC-T催化剂的催化性能差异与其不同形貌有关,采用模板水热法合成的银耳状LOC-T催化剂上具有多级孔结构,表面缺陷结构的存在丰富了活性氧物种,增强了氧活化能力,有利于降低OCM反应的起燃温度,同时含有较多中强碱性位点有利于C2产物脱附。因此,LOC-T催化剂能在反应温度460℃下获得18.2%的C2收率。2.对LOC-T催化剂的稳定性进行探究,在460℃下,LOC-T催化剂上反应35 h后,甲烷转化率、C2的选择性和收率基本保持不变。反应前后,LOC-T催化剂的多级孔形貌并未发现明显改变,其孔道结构并未因反应过程中水蒸气的作用导致孔道坍塌而失活。当高温水蒸气温度低于550℃的情况下,水蒸气不会破坏LOC-T催化剂的孔道结构。因此LOC-T催化剂具有良好的催化寿命和稳定性。3.制备了不同价态离子（Sr2+、Y3+、Zr4+）掺杂LOC-T催化剂,并探究了掺杂LOC-T催化剂的构效关系。研究表明,随着掺杂离子价态的升高,银耳状LOC-T催化剂的多级孔结构逐渐改变,氧空位浓度逐渐降低,吸附活化氧能力逐渐减弱,中强碱性位减少,OCM反应的起燃温度和C2选择性也随之降低。因此,低价Sr掺杂LOC-T催化剂呈现最好的掺杂效果,在420℃下,Sr-LOC-T催化剂的C2选择性和收率分别为58.8%和20.2%。
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