【摘 要】
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上个世纪,化石燃料的大量消耗增加了CO2的排放,大量的CO2富集在空气中会造成“温室效应”,冰川融化等自然灾害的出现,为了缓解这些不利影响,需将CO2转化为燃料或化学品,以实现能源从今天的“化石燃料经济”向可持续发展的“二氧化碳经济”的转变。电化学还原CO2为燃料和化学品提供了一条更清洁、可持续且具有经济效益的途径。在我课题组前期将CH4电化学氧化制CH3OH,为配合在同一电解池中既能进行CH4的
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上个世纪,化石燃料的大量消耗增加了CO2的排放,大量的CO2富集在空气中会造成“温室效应”,冰川融化等自然灾害的出现,为了缓解这些不利影响,需将CO2转化为燃料或化学品,以实现能源从今天的“化石燃料经济”向可持续发展的“二氧化碳经济”的转变。电化学还原CO2为燃料和化学品提供了一条更清洁、可持续且具有经济效益的途径。在我课题组前期将CH4电化学氧化制CH3OH,为配合在同一电解池中既能进行CH4的氧化,又能进行CO2的还原制备CH3OH,有效利用电能,提高CH3OH产率,本论文制备了C-Cu2O复合电极,Cu2O薄膜电极,HBr处理Sn电极,HCl处理的黄铜四种电极作为阴极工作电极。通过扫描电子显微镜（SEM）和能谱仪（EDS）观察各电极形貌特征及分析电极表面元素组成成分,X射线衍射光谱（XRD）对电极表面进行物相表征,验证了电极制备是成功的。以含KOH的C2H5OH溶液为电解液,通过正交实验以及极差分析,探究各电极与电解液中C2H5OH浓度,KOH的浓度,CO2的流速,电解电位对CO2的还原制备CH3OH的影响,并确定出各电极所对应的最佳工艺条件。（1）C-Cu2O复合电极。Cu的氧化物Cu2O同时存在中间氢超电势和CO吸附两种特性,电极表面由C-Cu2O组成,C-Cu2O球型颗粒几乎覆盖了整个表面,电极表面的网状结构极大地增加了微观表面积,同时拥有了更丰富的CO2吸附位点来进行CO2的催化还原,进而达到提高CO2催化还原为CH3OH的法拉第效率的目的。以C-Cu2O复合电极电极作为阴极,电解液为KOH/C2H5OH溶液,在三电极一室型电解池中进行电化学还原CO2的反应,结果表明:在90 vol.%C2H5OH,2 g·L-1KOH的KOH/C2H5OH基电解液中,CO2的流速为10 m L·min-1,电解电压为-1.0 Vvs.SCE时,生成CH3OH的法拉第效率高达82%。（2）Cu2O薄膜电极。由于CO2的高吸附能量,Cu2O中的Cu通过电子捕获直接将CO2还原为CH3OH,Cu2O薄膜颗粒表面覆盖率极高,理论上具备良好的电解性能的潜力,以Cu2O薄膜电极作为阴极进行电化学还原CO2制CH3OH实验,结果表明,在90 vol.%C2H5OH和2 g·L-1KOH的KOH/C2H5OH基电解液中,CO2的流速为10 m L·min-1,电解电压为-0.7 Vvs.SCE时,生成CH3OH的法拉第效率高达89.6%。（3）HBr处理Sn电极。在电化学还原CO2众多的催化剂中,Sn催化剂具有析氢电位高,产物单一的优点,前期的试验证明Sn电极可以将CO2还原为甲醇,但法拉第效率比较低。本文用热HBr处理Sn电极以增大微观工作面积和电极活性,以HBr处理Sn电极电极作为阴极进行电化学还原CO2制CH3OH实验,结果表明:在90 vol.%C2H5OH和2 g·L-1KOH的KOH/C2H5OH基电解液中,CO2的流速为15 m L·min-1,电解电压为-1.7 Vvs.SCE时,生成CH3OH法拉第效率达78.1%。（4）HCl处理黄铜电极。黄铜是铜锌合金,在我课题组前期对电化学还原CO2的研究中,黄铜电极是能高效催化还原CO2的金属材料,黄铜电极电催化过程中有着良好的稳定性,且可将CO2还原为甲醇,但未处理过的黄铜电极产生CH3OH的法拉第效率较低。本文用热HCl处理黄铜电极,以达到提高CH3OH法拉第效率的目的,实验结果表明:以HCl处理黄铜电极作为阴极进行电化学还原CO2制CH3OH,在90 vol.%C2H5OH和2 g·L-1KOH的KOH/C2H5OH基电解液中,CO2的流速为10 m L·min-1,电解电压为-1.4 Vvs.SCE时,生成CH3OH法拉第效率高达87.3%。
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