【摘 要】
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由于人口增长和环境污染等严重问题,清洁能源生产和利用的需求十分迫切,并将继续增长。能源危机推动了对新型创新材料的需求,用于开发替代能源和制造创新的储能装置。超级电容器作为新型绿色清洁的高效储能器件,是一种很有潜力的电荷储存器件,具有高功率密度、长循环寿命、环境友好等特点。因此,它可以作为桥梁,跨越传统电容器和电池或燃料电池之间的电力缺口,是电化学储能系统中高效储能的最佳选择。开发先进的电极材料是实
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由于人口增长和环境污染等严重问题,清洁能源生产和利用的需求十分迫切,并将继续增长。能源危机推动了对新型创新材料的需求,用于开发替代能源和制造创新的储能装置。超级电容器作为新型绿色清洁的高效储能器件,是一种很有潜力的电荷储存器件,具有高功率密度、长循环寿命、环境友好等特点。因此,它可以作为桥梁,跨越传统电容器和电池或燃料电池之间的电力缺口,是电化学储能系统中高效储能的最佳选择。开发先进的电极材料是实现储能器件高能量密度、高比功率和快速充放电的关键。过渡金属硫化物(Transition metal sulfide,TMS)凭借着良好的导电性,高比容量、低电负性和氧化还原活性等优点,成为了一种极具应用潜能的电极材料。此外,二维纳米这种特殊的结构所具备的大比表面积可以为电化学反应提供更为丰富的活性位点,从而确保更加充分的氧化还原反应。因此,采用简单的、低成本的合成方法制备具有二维多孔结构的硫化物薄片作为电极材料具有一定的研究意义与实际应用价值。本论文采用简单的无模板水热合成方法成功制备了二维多孔硫化钴、硫化锌和钴/锌双金属硫化物。通过X–射线衍射(XRD)、X–射线光电子能谱(XPS)、比表面积分析(BET)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等来表征材料的晶体结构以及微观组成;使用循环伏安测试(CV)、恒电流充放电测试(GCD)、电化学阻抗谱(EIS)等手段表征材料的电化学性能。主要内容包括以下三个方面:1、二维多孔硫化钴的制备与电化学性能。(1)在实验方面:以Co(NO3)2·6H2O作金属源,硫脲CH4N2S作为硫源,通过直接水热法,在120、150和180°C下水热12 h成功制备三种硫化钴薄片,通过观察电镜以及电化学CV曲线和GCD曲线比较图,均会发现产物在150°C水热12h时所制备的硫化钴薄片S–2形貌更好,电化学性能最佳,此时的硫化钴薄片其比表面积为31.16 m~2/g。(2)在电化学性能方面:(1)在三电极测试中,相比于其它两个样品,S–2具有更高的比容量(364 C/g),倍率性能(62.6%)和更好的循环稳定性(10 A/g电流密度下充放电10000次后容量保持率有77.6%);(2)在二电极测试中,基于S–2和活性炭(AC)组装的混合超级电容器(Co S//AC)在功率密度为977.6 W/kg时,其能量密度能够达到27.9 Wh/kg,此外,该器件在电流密度为10 A/g时进行10000次充放电以后,其初始容量保持率仍然可以达到72%,显示了较好的循环性能。2、二维多孔硫化锌的制备与电化学性能。(1)在实验方面,通过简单的水热法实现了硫化锌的可控合成,并探究了水热反应时间对形貌的影响,发现在150°C下12 h得到的产物Zn S(S–2)性能更好,其比表面积为33.37 m~2/g。(2)在电化学性能方面:(1)在三电极测试中,Zn S电极具有更高的比容量(327.2C/g),并且在循环10000圈后还剩下71%的初始比容量;(2)在二电极体系中,在2M KOH溶液中以S–2为正极,AC为负极所组装的混合超级电容器(S–2//AC)在功率密度为1081.2 W/kg时,可以达到25.56 Wh/kg的能量密度,并且在10000次的充放电循环后拥有71%的容量保持率,表明其良好的储能性能。3、二维多孔钴/锌双金属硫化物的制备与电化学性能。(1)在实验方面:以硝酸钴和硝酸锌分别作为钴源和锌源,通过无表面添加剂,无模板的一步水热法合成了二维多孔钴/锌双金属硫化物。同时,研究了Zn/Co比对产物形貌的影响,发现Zn/Co比在1:1时得到的形貌最佳,具有43.64 m~2/g的高比表面积,更适合离子的传输。(2)在电化学性能方面:(1)在三电极测试中,Zn0.5Co0.5S表现出614 C/g的高比容量(1 A/g),高倍率性能(77.9%)以及优秀的循环性能(循环10000圈后还具有90%的容量保持率);(2)在两电极测试中:以Zn0.5Co0.5S为正极,活性炭为负极组装的混合超级电容器Zn0.5Co0.5S//AC在功率密度为957 W/kg时器件能量密度高达49 Wh/kg,且在功率密度提高近10倍时能保持为23 Wh/kg,表现出极为不错的倍率性能。在经过10000次充放电循环测试以后依然有保持88%的容量保持率,具有优异的循环稳定性。
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