氧化石墨烯/聚合物杂化膜的原位聚合构建及其气体渗透性能研究

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捕集Co2等酸性气体的膜分离技术研究已经成为关于能源和环境问题的重大课题之一。有机-无机杂化膜是一种用于Co2捕集很有发展前景的气体分离膜。然而,捕集Co2的有机-无机杂化膜尚处于前期开发阶段,还存在着膜材料种类少、无机纳米颗粒分散性差以及膜结构难以调控而导致膜性能有待提高的问题。本文首次将氧化石墨烯(GO)掺杂到高分子聚合物中,制备了一系列具有高气体渗透性能的新型Co2分离膜用于气体分离。利用改进的Hummers法,通过改变氧化剂KMnO4的量制备了一系列不同氧化程度的GO,利用TEM、AFM、XRD、 FT-IR、XPS、 Raman和SEM等分析表征了GO结构。结果表明,随着氧化剂含量的增加,越多的含氧官能团包括极性官能团接枝到GO上使其氧化程度越高,表面极性越强,从而使其剥离成少层甚至单层(-0.8nm),但过量的氧化剂却对GO的结构造成了破坏。GO氧化程度越高,其在DMAc溶剂中的分散性越好。通过原位聚合制备氧化石墨烯/聚氨酯(GO/PU)杂化膜和氧化石墨烯/聚酰亚胺(GO/PI)杂化膜,利用CO2/N2混合气(体积比10/90)考察了不同氧化程度GO及其填充量对杂化膜的形貌和CO2、N2渗透性能的影响。结果表明,GO氧化程度越高,在杂化膜中的分散性越好,但过量的GO会在杂化膜中形成团聚。填充适量的GO能显著提高杂化膜的CO2渗透性及CO2/N2的渗透选择性,对于同一氧化程度的GO,随着GO填充量的增加,杂化膜的CO2、N2渗透系数及CO2/N2渗透选择性表现出先增大后减小的趋势。但同一填充量下随GO氧化程度的增强,杂化膜CO2、N2的渗透性能增大,但CO2/N2渗透选择性呈现先上升后降低的趋势。
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