论文部分内容阅读
与现有的制氢工艺相比较，氨分解制氢具有流程简单、产氢量高、安全性好、相关技术成熟等优点，有良好的应用前景。关于氨分解制氢的催化剂研究较多的有铁基、钌基、镍基、过渡金属氮化物及碳化物等催化剂，其中铁基和镍基催化剂都有氨的转化温度高（≥600℃）的缺点。因此，开发能在低温下实现氨气的完全转化的催化剂，是氨分解制氢技术的关键。钌基催化剂相比于铁基和镍基来说具有良好的低温氨分解活性，因此本文对Ru/AC、Ru/La2Ce2O7的氨分解活性催化剂进行了系统的研究。
1.首先考察了助催化剂K2O和BaO对Ru/AC催化剂氨分解活性的影响，发现二者同时添加催化剂活性最高。接着调变了Ba-Ru-K/AC催化剂中Ru、Ba、K含量，实验结果表明催化剂的最优组合为6.56%Ba-4.44%Ru-14%K/AC。在最优组合的基础上，添加第三种助剂，实验结果表明催化剂的活性顺序为：MgO＞La2O3＞不添加助催化剂＞ZnO，助催化剂MgO的碱性高，增强了催化剂活性，而ZnO则抑制了催化剂活性。
2.考察了载体La2Ce2O7的焙烧温度对Ru/La2Ce2O7氨分解活性的影响。实验结果表明，随着La2Ce2O7的焙烧温度的升高，催化剂活性出现火山型变化趋势。当载体的焙烧温度为800℃时，催化剂的活性最高。接着考察了助催化剂K2O和BaO对Ru/La2Ce2O7的氨分解活性的影响。发现K2O的添加会提高催化剂的活性，而BaO的添加会降低催化剂的活性。
3.对比了不同载体对钌基催化剂活性的影响。制备了M2Ce2O7（M=La、Y、Sm）、MgO、BN、CNTs（碳纳米管）、AC（活性炭）负载的钌催化剂，实验结果表明催化剂氨分解活性顺序如下：La2Ce2O7＞Sm2Ce2O7≈Y2Ce2O7＞MgO＞CNTs＞AC＞BN。载体La2Ce2O7含有本征8a氧缺位，载体上的缺陷位点可以捕获和稳定Ru，从而使钌在La2Ce2O7上高度分散。
4.考察了空速对Ru/La2Ce2O7氨分解活性的影响。实验结果表明，随着空速增加，催化剂活性逐渐降低。
1.首先考察了助催化剂K2O和BaO对Ru/AC催化剂氨分解活性的影响，发现二者同时添加催化剂活性最高。接着调变了Ba-Ru-K/AC催化剂中Ru、Ba、K含量，实验结果表明催化剂的最优组合为6.56%Ba-4.44%Ru-14%K/AC。在最优组合的基础上，添加第三种助剂，实验结果表明催化剂的活性顺序为：MgO＞La2O3＞不添加助催化剂＞ZnO，助催化剂MgO的碱性高，增强了催化剂活性，而ZnO则抑制了催化剂活性。
2.考察了载体La2Ce2O7的焙烧温度对Ru/La2Ce2O7氨分解活性的影响。实验结果表明，随着La2Ce2O7的焙烧温度的升高，催化剂活性出现火山型变化趋势。当载体的焙烧温度为800℃时，催化剂的活性最高。接着考察了助催化剂K2O和BaO对Ru/La2Ce2O7的氨分解活性的影响。发现K2O的添加会提高催化剂的活性，而BaO的添加会降低催化剂的活性。
3.对比了不同载体对钌基催化剂活性的影响。制备了M2Ce2O7（M=La、Y、Sm）、MgO、BN、CNTs（碳纳米管）、AC（活性炭）负载的钌催化剂，实验结果表明催化剂氨分解活性顺序如下：La2Ce2O7＞Sm2Ce2O7≈Y2Ce2O7＞MgO＞CNTs＞AC＞BN。载体La2Ce2O7含有本征8a氧缺位，载体上的缺陷位点可以捕获和稳定Ru，从而使钌在La2Ce2O7上高度分散。
4.考察了空速对Ru/La2Ce2O7氨分解活性的影响。实验结果表明，随着空速增加，催化剂活性逐渐降低。