铜基非均相Fenton催化剂对水中有机污染物的降解研究

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随着工业化的不断发展以及工业废水的不合理排放,中国的水资源污染问题变得日趋严重。其中含有有机污染物的废水很难通过传统的水处理方法净化,并会对人体造成潜在的威胁。而在众多水处理技术中,Fenton法能产生具有强氧化性的羟基自由基(·OH),被认为是处理水中有机污染物的有效方法。但是,传统的Fenton反应需在较低的pH范围内才能产生活性,并且也会生成大量的铁淤泥从而增加处理成本。所以,本论文针对传统Fenton反应的上述缺点,通过溶胶-凝胶法制备了Cu/Al2O3新型非均相Fenton催化剂,并将其应用于水中有机污染物的降解研究。  通过一系列表征手段,包括XRD,BET,TEM,UV-Vis等对催化剂的形貌与结构进行了表征。研究结果表明,所制备的催化剂中活性组分铜同时存在于氧化铝的骨架内和骨架外,使得该催化剂在展现了较高活性的同时又保持了出色的稳定性。在优化条件下,模拟污染物罗丹明B在30min内的降解率可达99.84%,并且循环使用五次后罗丹明B在反应30min后的降解率仍可高达97.86%。通过对罗丹明B降解反应过程的动力学研究,阐述了各条件(反应温度、H2O2初始浓度以及反应pH值)对反应速率常数的影响。电子自旋共振以及自由基湮灭实验结果表明·OH是本实验体系中的主要活性氧物种。此外,本文还创新地使用了表面增强拉曼光谱并结合GC-MS和FTIR表征提出了罗丹明B的降解机理。  在单因素实验的基础上,本文进一步采用了响应面法实验设计,并拟合实验数据得到回归方程。该方程可用于一定实验范围双氧水利用率的预测且模型的相关系数R2=0.9795,拟合度很好。通过分析响应面方程,考察了H2O2初始浓度、溶液pH值及反应温度三个因素之间的交互作用及其对反应过程的影响。在此基础上,以双氧水利用率的最大化为目标,优化反应条件。优化结果显示当H2O2初始浓度,溶液pH值及反应温度分别为707ppm,5.12和59.4℃时,双氧水利用率可高达0.57,与实验结果相对误差仅为3.5%。说明通过响应面法优化非均相Fenton催化体系中双氧水的利用率的过程是可行的,并且具有一定的指导意义。
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