Cu2O/Cu纳米复合材料的控制合成及其光催化性能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lulu1984129
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
半导体光催化技术,通过在室温下以光为驱动力活化催化剂,利用氧化-还原反应来分解有机物、还原金属离子,在分解水制备氢气、除臭、防腐、杀菌、污水处理等多方面获得应用。但是目前研究比较成熟的催化剂二氧化钛(TiO2)由于其禁带宽度较大,仅能利用不到5%的太阳能源。高效的可见光催化剂的研究制备已成为环境污染控制和可持续发展能源开发利用的重大课题。对于窄禁带p型半导体氧化亚铜(Cu2O,Eg=2.0 eV),能够直接吸收和利用可见光,对太阳光具有较强的吸收效率,被认为是继TiO2之后,最有应用潜力的半导体光催化剂之一。基于单相半导体较高的量子复合效率不利于光催化反应的进行,本文以金属Cu作为添加剂对Cu2O进行修饰,研究了Cu2O/Cu复合材料的制备、光催化降解偶氮染料和苯酚,并对其催化机制进行了探讨。本文的工作分为以下三个方面:1.采用溶剂热方法以硝酸铜为原料,氮,氮-二甲基甲酰胺(DMF)和乙醇作为溶剂,通过改变反应条件,制备出了具有不同自组装结构的Cu2O/Cu复合材料,例如,三维纳米花状结构、空心纳米球、纳米正八面体和微米空心立方体等。分析了前驱体浓度、反应步骤、反应时间、反应温度、溶剂成分比例等因素对产物形貌、相组成的影响。结果表明,以DMF为溶剂,通过两步反应(150,180℃),低浓度时形成Cu2O/Cu纳米花状结构,高浓度形成刺球状聚集体;溶剂中加入乙醇(DMF:乙醇=1:2),提高反应温度(180,200℃),降低反应时间,形成八面体形貌Cu2O/Cu纳米材料,前驱体浓度增加导致粒子变大;如果溶剂中再加入少量水,则得到微米级空心立方体,浓度增大时空心结构消失;若使用DMF:乙醇=1:1的溶剂,采用高温(200℃)一步反应,并快速降温,形貌为空心的纳米球状,高浓度时变为实心球。随着反应时间的延长,复合材料中Cu的含量增加。2.以常见的难降解的酸性染料普施安红、甲基橙、亚甲基蓝、罗丹明B和酚类有机物苯酚作为目标降解物,利用Cu2O/Cu催化剂进行光催化降解处理。考察了各种因素,包括形貌、Cu含量、溶液pH值、染料初始浓度、催化剂初始浓度、过氧化氢的添加、循环次数等对Cu2O/Cu复合催化剂催化活性的影响。并运用L-H反应动力学模型研究了苯酚的光催化降解过程,求解出降解动力学参数。结果表明,Cu2O/Cu复合催化剂的催化活性明显高于单相Cu2O;纳米花状、空心球状和正八面体状结构Cu2O/Cu复合催化剂要比立方体状催化剂的催化活性高出20%;过高的催化剂浓度和染料浓度都不利于催化反应的进行;溶液pH值对催化剂的活性影响很大;Cu2O/Cu复合催化剂对罗丹明B的吸附和降解最差;过氧化氢对催化过程的降解速度和催化剂的活性都有促进的作用;经多次循环使用,催化剂对普施安红、苯酚的降解率仍然可以达到80%以上;针对失活部分,采用超声清洗和溶剂热还原技术,可以使催化剂的活性得到有效的恢复。3.对Cu2O/Cu复合催化剂的催化机制做了初步探讨。在Cu2O/Cu复合材料中,存在着大量由Cu2O和Cu组成的异质结,光生载流子在异质结界面的分离,促进了催化剂的量子效率,提高了催化活性。溶剂热技术合成的Cu2O/Cu复合材料,是由Cu2O原位还原制得的,Cu和Cu2O纳米粒子间的紧密接触促进了电荷的输运过程,有效的提高了催化活性。本文不采用任何模板和添加剂,利用溶剂热方法一次性合成不同形貌,不同Cu2O/Cu比例的复合纳米材料,方法简单可行,制备成本低。合成的催化剂对有机染料和苯酚的降解具有很高的催化活性,且可以回收利用,有望在污水处理等方面获得应用。
其他文献
目的:掌握大学生"上火"症状分布特征,探讨易"上火"的饮食和生活方式诱导因素。方法:采用分层整群抽样方法及问卷调查方法获得8 224名大学生"上火"的发生频率、症状及饮食和生
<正>中职生不仅接受学校的教育,还受到社会、家庭等各种思想的渗透,以及电影、电视、书报中各种观点的影响,导致他们的身心发展和思想意识相互矛盾,主要表现为他们的信息面广
<正>新闻背景:日前,民政部、国家标准化管理委员会、商务部、国家质检总局、全国老龄办等五部门联合出台指导意见,要求各地进一步加强养老服务标准化建设,积极营造安全、便利
泛昔洛韦(Famciclovir,FCV)是第二代开环核苷类抗疱疹病毒药物,为喷昔洛韦(Penciclovir,PCV)的前体药物。该药对单纯性疱疹Ⅰ型和Ⅱ型(HSV-1,HSV-2)、水痘带状疱疹病毒(VZV)均具有较强的
随着全球经济格局的变化及中国市场经济的多元化发展,国内企业正在转型发展和不断变革。在对中国企业的人力资源管理、人力资源激励机制以及人员满足感等方面进行综合研究的
根据唐鱼(Tanichthys albonubes)发育过程特征,胚后发育可以分为孵出期、胸鳍形成期、鳔一室期、卵黄消失期、尾鳍分化期、背鳍分化期、鳔二室期、背鳍形成期、臀鳍形成期、
汉画像艺术是汉代人留下的宝贵遗产,特别是作为“石质历史书”的汉画像石(砖)艺术,生动形象、包罗万象、丰富多彩地展现了汉代的政治、经济、文化等各个方面,是我们研究汉代
目的探讨颈部淋巴结阴性(c N0)甲状腺乳头状癌不同治疗方式的临床效果。方法收集解放军总医院2013年1月-2014年6月180例甲状腺全切的c N0甲状腺乳头状癌患者的临床资料并进行回
在对聚醚砜(PES)制膜体系的相分离行为和对PES/二甲基乙酰胺(DMAc)体系流变性能研究的基础上,本文以PES为主要膜材料制备了平板膜和中空纤维膜,并通过共混,制备了酚酞基聚醚砜(PE
中间相沥青基泡沫炭是以中间相沥青为原料,经过发泡、固化、炭化、石墨化等制备过程所得到的一种新型炭泡沫材料。它所特有的泡孔结构以及其原料结构性质决定了中间相沥青基