【摘 要】
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本文选取氧化铋和铁酸铋两种典型铋系半导体材料,通过元素掺杂、构筑异质结、以及元素掺杂与构筑异质结耦合协同作用的方法进行改性研究,旨在获得光生电子/空穴对分离效率高,催化性能好且易于利用磁性分离回收的异质结可见光光催化剂,探究可见光催化剂可控构筑的新途径,并阐明不同方法对铋系半导体材料光催化性能及能带结构的影响。通过对目标污染物甲基橙(MO)的降解效果,评估合成材料的光催化性能。同时通过自由基捕获实
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本文选取氧化铋和铁酸铋两种典型铋系半导体材料,通过元素掺杂、构筑异质结、以及元素掺杂与构筑异质结耦合协同作用的方法进行改性研究,旨在获得光生电子/空穴对分离效率高,催化性能好且易于利用磁性分离回收的异质结可见光光催化剂,探究可见光催化剂可控构筑的新途径,并阐明不同方法对铋系半导体材料光催化性能及能带结构的影响。通过对目标污染物甲基橙(MO)的降解效果,评估合成材料的光催化性能。同时通过自由基捕获实验检测光催化氧化过程中的活性物种和对半导体能带位置的分析,提出可能的光催化机理,以期能够为开发出具有高效可见光催化活性的铋系异质结光催化材料提供新策略。其主要研究内容如下:(1)基于元素掺杂策略,采用低温热分解配位前驱体法合成5%Y3+掺杂的铁酸铋(5Y-BFO)和15%Y3+掺杂的氧化铋(15Y-BO)。Y3+掺杂并未对铁酸铋的晶相造成显著影响,但是Y3+掺杂氧化铋使其晶相从单斜相转变为四方相,同时掺杂能降低样品颗粒尺寸,Y3+掺杂使铁酸铋和氧化铋的催化性明显提高。(2)基于构筑异质结策略,采用简单的水热法将氧化铋进行负载(5%~25%)形成Bi2O3/BiFeO3异质结。发现构筑异质结存在最优比例,当氧化铋负载量为20%(0.2BO)时,光生载流子分离传输效率达到最高,催化效果最好,MO在其作用下,降解率比单独在氧化铋和铁酸铋作用下分别提升了38%和27%。结合能带结构与自由基捕获实验分析了MO在0.2BO作用下的降解机理,表明该异质结属于Ⅱ型异质结,在空间上能有效分离光生电子和空穴。(3)基于元素掺杂与构筑异质结耦合协同作用的策略,采用简单水热法将15Y-BO(5%~25%)负载在5Y-BFO上形成15Y-BO/5Y-BFO异质结。负载量为20%时所形成的异质结(20%BO)光催化活性最高,MO在其作用下光照100 min的降解率可达98%,分别比在15Y-BO和5Y-BFO作用下提升了38%和26%。结合能带结构和降解机理分析,结果表明两者复合形成了特殊的直接Z型异质结结构,较大程度地利用了光生电子和空穴的氧化还原能力。催化剂性能稳定,经历五个回收循环利用后,MO在20%BO催化作用下降解率仍维持在95%。元素掺杂与构筑异质结耦合协同作用为设计可见光催化性能良好的催化剂提供了一种新的策略。
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