ZIF-8碳化的多孔碳吸附/电增强吸附磺胺甲恶唑的研究

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金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是一种新兴的多孔聚合材料。MOFs材料孔结构发达有序、比表面积大,可以在不额外添加碳源的情况下被直接碳化成纳米多孔碳材料(Nanoporous Carbon,NPC),是多孔碳材料的理想前驱体和模板。本论文将纳米多孔碳材料作为吸附剂应用到吸附/电吸附技术中用于处理水环境中的有机污染物。本研究选取磺胺甲恶唑(Sulfamethoxazole,SMX)作为目标污染物,通过控制合成条件,制备了三种尺寸、性能不同的ZIF-8作为前驱体材料,将ZIF-8碳化得到的多孔碳作为吸附剂用于吸附/电吸附SMX研究,探究纳米多孔碳材料对SMX的吸附效果及影响因素;在此基础上,考察纳米多孔碳材料电增强吸附SMX的效果,探讨吸附剂和吸附质的性质对吸附效果的影响,预计开发出一种低耗、高效、环境友好的污染物处理方法。本论文针对以上目标取得了以下几方面成果:(1)本研究通过控制ZIF-8合成条件,制备了三种尺寸不同的ZIF-8晶体材料,三种ZIF-8的晶体尺寸由小到大依次为50 nm、500 nm和1μm(以下分别简称为S-ZIF8、M-ZIF8和L-ZIF8)。将S-ZIF8分别在950°C、1000°C和1100°C条件下碳化,实验结果表明,碳化温度为1000°C时得到的多孔碳比表面积最大,为1378.7 m2/g。将三种温度碳化得到的多孔碳材料用于吸附SMX,实验结果表明,1000°C碳化得到的多孔碳材料吸附SMX效果最好,即1000°C碳化得到的多孔碳材料表面性能和吸附性能最好。(2)将三种尺寸的ZIF-8在1000°C条件碳化,得到三种尺寸的纳米多孔碳材料(以下分别称S-NPC,M-NPC和L-NPC)对SMX的吸附效果与粉末活性炭(AC)进行对比。结果表明,三种NPC材料对SMX的吸附过程符合二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,初始吸附速率v0和平衡吸附量qm皆明显高于AC,其中M-NPC平衡吸附量为756.9 mg/g,约为AC的两倍。吸附效果受微孔填充效应、吸附剂疏水性、溶液酸碱性和化合物形态等因素的影响。(3)采用电泳法制备纳米多孔碳电极,并对其吸附性能进行表征,考察纳米多孔碳材料在中性条件下电增强吸附SMX的效果。实验结果表明,电增强吸附中所加偏压对v0和qm的影响如下:0.6 V>0.8 V>0.3 V>OC;0.6 V电位下的v0是开路电位的4.3倍,qm是开路电位的2.0倍。同时,将S-NPC对SMX的吸附效果与M-NPC和多壁碳纳米管(MWNT)进行对比,结果表明,S-NPC的电增强吸附效果高于M-NPC,远高于MWNT。本论文将MOFs碳化得到纳米多孔碳材料作为吸附剂,用于吸附/电吸附技术中实现了对SMX的有效去除,为多孔碳材料对水中抗生素的去除提供了理论基础。
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